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大連化物所二氧化碳催化轉(zhuǎn)化研究取得進(jìn)展
文章來源:未知     更新時間:2018-03-27 09:30:57

 據(jù)報道,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所碳資源小分子與氫能利用創(chuàng)新特區(qū)研究組孫劍和葛慶杰研究團(tuán)隊在CO2催化轉(zhuǎn)化研究中取得新進(jìn)展,通過設(shè)計一種多助劑共存的鐵基催化劑,實現(xiàn)了CO2加氫高選擇性制取線性a-烯烴。

  化石能源的大量消耗使溫室氣體CO2的排放量急劇增加,引起全球氣候變暖等日益嚴(yán)峻的環(huán)境問題。若能利用CO2為原料,將其直接轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品,不僅可實現(xiàn)碳減排,還可減輕對煤、石油等傳統(tǒng)資源的依賴,具有重要意義。然而,二氧化碳的選擇性轉(zhuǎn)化是世界性難題,制備高選擇性、高穩(wěn)定性的催化劑面臨巨大挑戰(zhàn)。

  在前期CO2加氫直接轉(zhuǎn)化制燃料汽油的研究基礎(chǔ)上(Nature Communications),該團(tuán)隊首次提出了CO2加氫直接轉(zhuǎn)化為高值化學(xué)品線性a-烯烴(LAO)的新路線。線性a-烯烴是一種非常重要且附加值極高的化工原料,廣泛應(yīng)用于高級潤滑油、聚烯烴等生產(chǎn)領(lǐng)域。但該產(chǎn)品的生產(chǎn)長期依賴石油,且市場嚴(yán)重供不應(yīng)求。在最新的研究工作中,該團(tuán)隊通過設(shè)計氧化鐵和碳化鐵共存的鐵催化劑,輔以玉米芯中協(xié)同共存的多種電子助劑(K、Mg、Ca等)和結(jié)構(gòu)助劑(Si),突破了二氧化碳加氫C-O鍵活化和C-C鍵偶聯(lián)的技術(shù)瓶頸,在溫和的反應(yīng)條件下,大幅提升了烯烴及線性a-烯烴的選擇性,CO2單程轉(zhuǎn)化率為31%,烯烴選擇性達(dá)72%,C4-C17的線性a-烯烴在烯烴(C4+)中的比例突破80%。通過優(yōu)化多活性位及助劑的空間排布,揭示了線性a-烯烴生成的關(guān)鍵控制機制,且催化劑連續(xù)運轉(zhuǎn)保持穩(wěn)定。該工作為利用CO2制取高值化學(xué)品的研究提供了新思路,同時也為間歇性可再生能源的利用開辟了新途徑。

  相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature出版集團(tuán)新刊《通訊-化學(xué)》上。該研究得到了國家自然科學(xué)基金委、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會等的資助。

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