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 【成果簡介】

近日，中國科學院上海硅酸鹽研究所高性能陶瓷和超微結構國家重點實驗室光電轉換材料與器件研究課題組，在光催化選擇性還原二氧化碳制備高附加值甲烷研究方面取得重要進展。相關研究成果以題為“Hydrogenated Blue Titania for Efficient Solar-to-Chemical Conversions: Preparation, Characterization, and Reaction Mechanism of CO₂ Reduction”發表在ACS Catalysis上，并已申請發明專利。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院、上海市科委等的資助。   　　  　　  　

【圖文導讀】

圖1 氫化藍色二氧化鈦高效光催化CO2還原、產氫和有機物降解 

圖2 性能表征

氫化藍色二氧化鈦（a：太陽光譜的吸收，b：微結構，c、d：光催化還原CO₂的原位紅外光譜）

【研究內容】

該課題組通過新型氫化藍色二氧化鈦材料的設計與創制，成功實現了近環境壓力下水還原CO₂制備CH₄的高效轉化，并通過原位漫反射傅立葉轉換紅外等技術，對反應機理進行了深入研究。大量CO₂的外排導致溫室效應加劇、海平面上升、水體酸化等全球化問題，如何將CO₂轉化為有用的能源化學品已成為研究熱點。利用清潔可再生的太陽能催化還原CO₂，被認為是解決能源危機和環境污染的理想途徑。目前廣泛使用的光催化還原CO₂的催化劑為負載型貴金屬（如Pt、Pd、Au、Ag）半導體材料，成本較高。TiO₂由于廉價易得、穩定性好等優點已在光催化還原CO₂等領域引起廣泛關注。但其帶隙較寬（3.2 eV）、光生電子-空穴對（e⁻−h⁺）復合嚴重、副反應較多等特性，使得光催化性能以及對太陽能的利用效率低下。針對以上問題，課題組從材料的設計制備和帶隙調控出發，以溶有堿金屬鋰的乙二胺溶液為溶劑，通過簡單的低溫溶劑熱法制備出含有大量表面缺陷的氫化藍色二氧化鈦。該材料表現出優異的太陽光催化還原CO₂性能，CH₄的時空得率達16.2 μmol g¹h¹、選擇性達81%，均為目前報道最優。通過動力學同位素效應實驗以及與華東理工大學韓一帆課題組合作，該研究還利用原位紅外等技術對反應過程和反應機理進行了深入研究。研究發現，該材料對光催化產氫和有機污染物的降解也表現出良好的催化性能。