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 1、Advanced Energy Materials：可調(diào)高效的錫改性摻氮納米碳纖維電化學(xué)還原二氧化碳

圖1 Sn改性的N摻雜的碳納米纖維電催化劑的制造工藝的示意圖

高效和選擇性的含量豐富的催化劑對(duì)于推動(dòng)CO₂電化學(xué)轉(zhuǎn)化成有附加價(jià)值的化學(xué)品是非常理想的。近日，湖南大學(xué)馬建民副教授、臥龍崗大學(xué)Gordon G. Wallace教授和王彩云博士（共同通訊作者）開發(fā)了一種低成本的Sn改性N摻雜碳納米纖維混合催化劑，在水介質(zhì)中直接通過靜電紡絲技術(shù)和熱解過程進(jìn)行可切換的CO₂電還原。電催化性能可以通過N摻雜碳納米纖維上Sn物質(zhì)的結(jié)構(gòu)來調(diào)節(jié)。Sn納米顆粒驅(qū)動(dòng)高效甲酸鹽形成，在690 mV的中等過電勢(shì)下，具有11mA cm^-2的高電流密度和62％的法拉第效率。原子分散的Sn物質(zhì)促進(jìn)CO₂在490mV的低過電勢(shì)下以91％的高法拉第效率轉(zhuǎn)化為CO。Sn物種與吡啶氮的相互作用在調(diào)節(jié)這兩種物質(zhì)的催化活性和選擇性方面發(fā)揮重要作用。

文獻(xiàn)鏈接：Tunable and Efficient Tin Modified Nitrogen-Doped Carbon Nanofibers for Electrochemical Reduction of Aqueous Carbon Dioxide（Advanced Energy Materials，2018，DOI: 10.1002/aenm.201702524）

2、JACS：通過優(yōu)化原子氫吸附和解吸，在Cu納米點(diǎn)修飾的Ni₃S₂納米管上高效析氫

圖2 Cu NDs/Ni₃S₂ NTs-CFs微觀結(jié)構(gòu)的示意圖

 低成本的過渡金屬二硫族化合物（MS₂）作為用于析氫的替代催化劑引起了極大的興趣。然而，在MS₂（S-H_ads）上形成硫-氫鍵，這將嚴(yán)重抑制析氫反應(yīng)（HER）。近日，中山大學(xué)李高仁教授（通訊作者）介紹了在堿性介質(zhì)中碳纖維（CF）（Cu NDs/Ni₃S₂ NTs-CFs）上負(fù)載Cu納米點(diǎn)(NDs)修飾Ni₃S₂納米管（NTs）作為高效電催化劑的HER。Cu和Ni₃S₂之間的電子相互作用導(dǎo)致Cu納米點(diǎn)帶正電，并且可以促進(jìn)水的吸附和活化。同時(shí)，Ni₃S₂NTs帶負(fù)電，可以削弱在催化劑表面形成的S-H_ads鍵。因此，Cu/Ni₃S₂雜化材料可以優(yōu)化H在電催化劑上的吸附和脫附，并促進(jìn)HER的Volmer和Heyrovsky步驟。Cu和Ni₃S₂之間的強(qiáng)烈相互作用使得Cu NDs /Ni₃S₂NTs-CFs催化劑顯示出起始電位低，催化活性高，穩(wěn)定性好等優(yōu)異的HER催化性能。

文獻(xiàn)鏈接：Efficient Hydrogen Evolution on Cu Nanodots-Decorated Ni3S2 Nanotubes by Optimizing Atomic Hydrogen Adsorption and Desorption（JACS，2018，DOI: 10.1021/jacs.7b08521）

3、Advanced Energy Materials：硅基光子晶體載體上RuO₂納米結(jié)構(gòu)催化高效環(huán)境溫度CO₂光轉(zhuǎn)換

圖3 CO₂在與H₂相互反應(yīng)的[Ru(110)]^-1表面吸附的示意圖

CO₂的陽光驅(qū)動(dòng)催化加氫是產(chǎn)生有用化學(xué)品和燃料的重要反應(yīng)，如果在工業(yè)規(guī)模下運(yùn)行，可以減少溫室氣體向大氣中的二氧化碳排放。近日，加拿大多倫多大學(xué)Geoffrey A. Ozin教授（通訊作者）介紹了在三維硅基光子晶體載體上高分散的納米結(jié)構(gòu)的RuO₂催化劑上的CO₂的光催化作用，在高強(qiáng)度太陽模擬輻照的環(huán)境溫度下實(shí)現(xiàn)高達(dá)4.4mmol g_cat^-1h^-1的的轉(zhuǎn)化率。這種性能比在硅晶片上由納米結(jié)構(gòu)的RuO₂制成的對(duì)照樣品所獲得的光催化速率大一個(gè)數(shù)量級(jí)。硅基光子晶體在整個(gè)太陽光譜波長范圍內(nèi)的高吸收和獨(dú)特的集光性質(zhì)，加上其大的表面積，被認(rèn)為是導(dǎo)致RuO₂光催化劑的高甲烷化率的原因。CO₂與H₂反應(yīng)的密度泛函理論研究揭示了H₂在RuO₂表面分解形成羥基，參與整個(gè)光化過程。

文獻(xiàn)鏈接：Highly Efficient Ambient Temperature CO₂ Photomethanation Catalyzed by Nanostructured RuO2 on Silicon Photonic Crystal Support（Advanced Energy Materials，2018，DOI：10.1002 / aenm.201702277 ）

4、Advanced Energy Materials：用于全水電解的超薄二維非層狀硒化鎳的拓?fù)涔こ?/span>

圖3 超薄2D層狀Ni(OH)₂納米片和超薄2D非層狀NiSe納米片的結(jié)構(gòu)演變示意圖

盡管電化學(xué)功能新的希望顯著，超薄二維非層狀納米材料的制造仍然具有挑戰(zhàn)性。然而，目前的策略主要限于內(nèi)在的分層材料。近日，復(fù)旦大學(xué)鄭耿峰教授和新加坡國立大學(xué)Ghim Wei Ho教授（共同通訊作者）開發(fā)了組合式自調(diào)節(jié)酸蝕刻和拓?fù)滢D(zhuǎn)換策略，制備垂直堆疊的超薄2D非層狀的硒化鎳納米片。由于在酸性條件下水解作用受到抑制，自調(diào)酸蝕刻產(chǎn)生超薄層狀氫氧化鎳（兩層）。超薄結(jié)構(gòu)允許在硒化過程中有限的外延延伸，即非破壞性拓?fù)滢D(zhuǎn)變，使得氫氧化物基礎(chǔ)框架能夠容易地人工改造成超薄非層狀硒化物。所以，精致的非層狀鎳硒化合物具有較高的周轉(zhuǎn)頻率，電化學(xué)表面積，交換電流密度和低Tafel斜率，以及促進(jìn)電荷向氧和析氫反應(yīng)轉(zhuǎn)移。因此，在動(dòng)力學(xué)上有利的雙功能電催化劑在堿性中間體中提供了先進(jìn)和強(qiáng)大的總體水分解活性。整合的方法為設(shè)計(jì)其他高活性的2D非層狀電催化劑開辟了新的途徑。

文獻(xiàn)鏈接：Topotactic Engineering of Ultrathin 2D Nonlayered Nickel Selenides for Full Water Electrolysis（Advanced Energy Materials，2018，DOI：10.1002/aenm.201702704 ）

5、Advanced Energy Materials：在水電解槽中穩(wěn)定的石墨納米碳封裝的富鈷核-殼型電催化劑

圖5 由Co₃ [Co(CN)₆] ₂·nH₂O-PB合成核殼結(jié)構(gòu)Co @ NC的示意圖

氧電極在可再生能源技術(shù)（如燃料電池和水電解器）的成功商業(yè)化中起著至關(guān)重要的作用。近日，大邱慶北理工大學(xué)Sangaraju Shanmugam教授報(bào)告了普魯士藍(lán)類似衍生物的氮摻雜納米碳（NC）層捕獲，富鈷，核殼納米結(jié)構(gòu)電催化劑（核殼Co@NC）。與商用貴金屬電極相比，該電極表現(xiàn)出優(yōu)異的析氧活性和穩(wěn)定性。核殼Co@NC負(fù)載的鎳泡沫在10mA cm^-2下表現(xiàn)出比負(fù)載在泡沫鎳上的IrO₂低330 mV的過電勢(shì)，并且具有超過400h的耐久性。商用Pt/C陰極輔助核殼Co@NC陽極水電解槽在10mA cm^-2下輸出電壓為1.59V，比IrO₂陽極水電解槽低70mV。在長時(shí)間計(jì)時(shí)耐久性測(cè)試中，IrO₂陽極水電解槽在95小時(shí)顯示出230mV（14％）的電池電壓損失，但核殼Co@NC-陽極電解槽在350小時(shí)后的損失僅為60mV（4％）。研究結(jié)果表明，普魯士藍(lán)類似物是一類無機(jī)納米多孔材料，可以用來衍生具有富集活性中心的富金屬核-殼電催化劑。

文獻(xiàn)鏈接：A Stable Graphitic, Nanocarbon-Encapsulated, Cobalt-Rich Core–Shell Electrocatalyst as an Oxygen Electrode in a Water Electrolyzer（Advanced Energy Materials，2018，DOI：10.1002/aenm.201702838）