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 自石墨烯問世以來，二維納米材料由于其優異的性能獲得了廣泛關注。2011年，美國德雷塞爾大學提出了一類新型的二維納米材料MXene，通過氫氟酸剝離體相層狀材料M n 1 AX n 相獲得。此處M為前過渡族金屬元素，A指A族元素，如Al, Si等，X為C或N, n取值為自然數1-3。由于在氫氟酸等溶液中刻蝕，MXene的表面常被O、F、OH等官能團覆蓋。截至目前，已有二十多種MXene材料被成功合成，在儲能、電磁屏蔽、催化、傳感器、核素吸附等多個領域展現出應用前景。

Sc 2 CT x MXene（T x 表示表面官能團）含有最輕的前過渡族金屬Sc, 雖然在實驗上尚未合成，但大量理論工作已經表明Sc 2 CTx MXene具有多種優異的特性。如Sc 2 C(OH) 2 是直接帶隙半導體，具有超高的電子遷移率（約為 ）和超低的功函數（約為1.6eV），是優良的光學和半導體電子器件材料。Sc 2 CO 2 呈間接帶隙半導體，在外加應變和電場下可將其間接帶隙調節為直接帶隙。此外，該材料體系也是目前研究的MXene體系中唯一具有本征偶極矩的結構，可作為鐵電材料。Sc 2 C(OH) 2 和Sc 2 CO 2 的結構和電子能帶圖如圖1所示，Sc 2 C(OH) 2 主要由離子鍵構成，結構的空間群號為164。而Sc 2 CO 2 中間層碳原子和一側氧原子有部分共價鍵存在，空間群號為156。已有的實驗工作表明，氧功能化的MXene結構多是通過羥基高溫脫氫得到。研究Sc 2 C(OH) 2 如何脫氫轉變為Sc 2 CO 2 結構，以及其直接帶隙怎樣轉變為Sc 2 CO 2 的間接帶隙，對于基礎的物理材料科學和Sc系MXene材料的實際應用都具有重要的意義。

中國科學院寧波材料技術與工程研究所核能材料工程實驗室研究團隊基于第一性原理理論研究，首先考察了2×2×1的超胞構型的表面官能團轉化機制。即調控超胞構型表面氫原子數目，研究了所有可能的七十四種中間態構型。研究結果表明，Sc 2 C(OH) 2 向Sc 2 CO 2 轉化過程中，兩側近鄰位置依次脫氫。進一步研究發現該規律同樣適用于其他多種MXene表面官能團間的轉換，如Ti 2 C(OH) 2脫氫向Ti 2 CO 2 轉變，以及Ti 2 CF 2 向Ti 2 C(OH) 2 轉變。當氫含量降低到一定程度時，中間層C原子和Sc原子發生結構重排。C原子的p軌道和Sc原子的d軌道形成p-d軌道雜化，共價鍵成分增加。這主要是由于隨著氫原子的減少，給電子的Sc和H原子不足以提供足夠的電子給需得到電子的C和O原子，故C和Sc原子之間形成共價鍵，促進結構穩定。在重排的結構中研究人員發現，當層兩側氫原子不對等時，結構容易出現雙磁性磁性半導體（Bipolar Magnetic System, BMS state）特性，即價帶頂和導帶底呈現自旋方向相反的電子態，如圖2a所示，因而具有較高的電子自旋極化率。由于Sc系MXene由輕元素組成，體系自旋軌道耦合作用較弱，因此該類材料有望獲得高于室溫的居里溫度。因此，該類材料是優異的自旋電子器件材料。為了驗證該結果的可靠性，研究人員進一步考察了不同超胞結構下（3×3×1和4×4×1）中間態的構型Sc 2 C(OH) x O 2 -x ，最終確定出現BMS state的氫含量x區間大致位于0.188

上述工作已經在線發表于 Nanoscale 期刊( Nanoscale, 2018, 10, 8763)，獲得了國家重點研發計劃（No. 2016YFB0700100）、國家自然科學基金（No. 11604346, No. 21671195, No. 21476247, No.21473229, No. 91545121, No. 21603252）、2014年中科院創新交叉團隊、中科院盧嘉錫國際創新團隊等項目的支持。

圖1 Sc 2 C(OH) 2 和Sc 2 CO 2 的結構、電荷分布、原子電荷和能帶結構圖。a, b為Sc 2 C(OH) 2 結構的俯視圖和側面圖，b圖右側對應每層原子的原子電荷，e為Sc 2 C(OH) 2 的能帶結構圖；c, d, f對應于Sc 2 CO 2 的結構、電荷分布、原子電荷以及能帶結構圖

圖2 a為基于2×2×1超胞的BMS的電子態密度圖， b為不同超胞構型下中間態Sc 2 C(OH) x O 2-x 其氫含量x與體系磁矩的關系圖，其中實心的黑色矩形、紅色圓以及藍色三角形分別對應2×2×1，3×3×1以及4×4×1超胞下的BMS構型