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 據(jù)報(bào)道，近日，東華大學(xué)先進(jìn)低維材料中心特聘研究員儲(chǔ)玲玲教授課題組在過(guò)渡金屬催化烯烴官能團(tuán)化研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以《鎳催化未活化烯烴的分子間還原碳羰基化反應(yīng)》（Intermolecular selective carboacylation of alkenes via nickel-catalyzed reductive radical relay）為題，在國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊《自然》（Nature）子刊《自然•通訊》(Nature Communications)上在線發(fā)表。

故事還得從“合成化學(xué)”說(shuō)起……

圖源 | 科普紀(jì)錄片《我們需要化學(xué)》

“合成創(chuàng)造未來(lái)”，中國(guó)科學(xué)院院士、中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所所長(zhǎng)丁奎嶺曾這樣總結(jié)合成化學(xué)的重要性。

很多新藥的研發(fā)與藥物制造工業(yè)技術(shù)的進(jìn)步，其源頭都離不開(kāi)合成化學(xué)。糖尿病患者的福音——胰島素，就是合成化學(xué)的典范。

而我們今天故事的主人公——儲(chǔ)玲玲教授課題組所從事的研究工作，正屬于合成化學(xué)的基礎(chǔ)研究，她們通過(guò)科學(xué)研究探求新的合成方法、新的合成物質(zhì)，在合成化學(xué)的世界里創(chuàng)造未來(lái)！

哪里研究有空白，我們就研究哪里

截圖自 | 《自然·通訊》網(wǎng)站

烯烴是一類廉價(jià)易得且應(yīng)用廣泛的化工原料。近年來(lái)，利用過(guò)渡金屬催化實(shí)現(xiàn)烯烴選擇性官能團(tuán)化構(gòu)建相應(yīng)的復(fù)雜分子受到科學(xué)家的廣泛關(guān)注。

但是，由于非活化烯烴的弱極化性，該反應(yīng)在反應(yīng)活性和選擇性等方面存在諸多挑戰(zhàn)。發(fā)展新的催化體系，從而實(shí)現(xiàn)高效、高選擇性的非活化烯烴的雙官能團(tuán)化具有十分重要的意義和前景。

酮類化合物是一類廣泛存在于醫(yī)藥、農(nóng)藥和天然產(chǎn)物中的重要結(jié)構(gòu)單元，也是一類重要的有機(jī)合成中間體。利用簡(jiǎn)單易得的原料，發(fā)展高效的酮類化合物構(gòu)建方法一直是有機(jī)化學(xué)的研究熱點(diǎn)。

過(guò)渡金屬催化的烯烴碳酰化反應(yīng)是構(gòu)建酮基類化合物的重要方法之一。但是，由于金屬羰基類中間體易發(fā)生脫碳反應(yīng)，目前報(bào)道的烯烴碳?；磻?yīng)只限于單組分和少數(shù)雙組分反應(yīng)模式，多組分反應(yīng)模式鮮有報(bào)道。

稀奇！這樣的催化方法真稀奇

儲(chǔ)玲玲教授（中）指導(dǎo)論文共同第一作者，博士生趙先（左）、涂海勇（右）；攝影 | 張妮

儲(chǔ)玲玲教授課題組通過(guò)利用弱相互作用導(dǎo)向的鎳催化自由基接力還原偶聯(lián)策略，成功實(shí)現(xiàn)了非活化烯烴的三組分碳酰化反應(yīng)。該方法利用自由基加成到烯烴形成烷基自由基，隨后與酰基鎳發(fā)生交叉偶聯(lián)，一步高效構(gòu)建兩個(gè)碳--碳鍵，同時(shí)利用烯烴底物的弱導(dǎo)向基團(tuán)實(shí)現(xiàn)了優(yōu)秀的化學(xué)選擇性和區(qū)域選擇性。該反應(yīng)條件溫和，具有優(yōu)異的底物實(shí)用性，復(fù)雜藥物分子和天然產(chǎn)物等衍生物也能高效發(fā)生轉(zhuǎn)化。利用這個(gè)新穎的催化方法，可以從簡(jiǎn)單易得的原料出發(fā)合成一系列重要的氟烷基酮化合物。該項(xiàng)工作為非活化烯烴的選擇性官能團(tuán)化提供了新的設(shè)計(jì)思路。

做好科研，這些品質(zhì)是必須噠

課題組學(xué)生在做實(shí)驗(yàn)；攝影 | 張妮

“這項(xiàng)研究最大的難點(diǎn)同時(shí)也是最大的亮點(diǎn)，在于如何實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)調(diào)控，或者說(shuō)選擇性調(diào)控”，面對(duì)記者的采訪時(shí)，儲(chǔ)玲玲教授這樣答到。

通俗地理解，就像打靶一樣，怎么在鎳催化過(guò)程中瞄準(zhǔn)靶心，實(shí)現(xiàn)課題組指哪兒打哪兒，想要哪個(gè)烯烴“變身”就讓哪個(gè)烯烴“變身”。

課題組學(xué)生在做實(shí)驗(yàn)；攝影 | 向娟

而尋找到科學(xué)的催化方法，成功讓烯烴“變身”的研究過(guò)程需要十分的細(xì)心和耐心。論文共同第一作者、東華大學(xué)先進(jìn)低維材料中心2017級(jí)博士生趙先還清楚地記得，去年底自己做了好多次實(shí)驗(yàn)，結(jié)果都不完全一致。“結(jié)果不一致，就沒(méi)法確保反應(yīng)重現(xiàn)性”，為此，在儲(chǔ)老師的指導(dǎo)下，他和課題組小伙伴前后花了3個(gè)月時(shí)間，終于發(fā)現(xiàn)原來(lái)是忽略了加料順序這個(gè)細(xì)節(jié)。“真的是細(xì)節(jié)決定成敗，如果我們沒(méi)有注意這些細(xì)節(jié)，沒(méi)有耐心去反復(fù)實(shí)驗(yàn)，也就不會(huì)有我們今天的研究成果”。

另一位論文共同第一作者、東華大學(xué)先進(jìn)低維材料中心2016級(jí)博士生涂海勇也表示，自己跟著老師做科研最大的體會(huì)就是要“膽大心細(xì)”，大膽設(shè)想，小心求證，一步一個(gè)腳印朝著自己的研究目標(biāo)堅(jiān)定前進(jìn)。

儲(chǔ)玲玲教授（左一）與課題組部分學(xué)生在一起；供圖 | 先進(jìn)低維材料中心

而在儲(chǔ)玲玲教授看來(lái)，除了在科研工作中向?qū)W生傳導(dǎo)細(xì)心和耐心之外，做科研最重要也是最基礎(chǔ)的素養(yǎng)還是“實(shí)事求是”?？茖W(xué)研究來(lái)不得半點(diǎn)馬虎，任何一個(gè)小小的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，都要經(jīng)得起推敲。為此，顧不上家住浦東的遙遠(yuǎn)，儲(chǔ)老師在課題組、實(shí)驗(yàn)室一泡就是一整天，有時(shí)甚至一個(gè)禮拜都住在學(xué)校，周中或周末才回家一趟。

付出總有收獲。而今，“有機(jī)氟化材料、可見(jiàn)光催化合成”研究已經(jīng)成為東華大學(xué)先進(jìn)低維材料中心基礎(chǔ)研究的重點(diǎn)方向之一。儲(chǔ)教授課題組所從事的金屬催化研究不僅得到了學(xué)校啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)的大力支持，更獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金、中組部千人計(jì)劃、上海市青年英才揚(yáng)帆計(jì)劃。課題組師生表示，下一步還將進(jìn)一步拓展和深化相關(guān)課題，爭(zhēng)取產(chǎn)出更多更好的科研成果，為提升合成化學(xué)基礎(chǔ)研究作出新的更大貢獻(xiàn)。