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 黑磷是磷的一種同素異形體，常壓下具有二維層狀結(jié)構(gòu)，是直接帶隙半導體。自從2014年復旦大學張遠波教授和中科大陳仙輝教授等發(fā)現(xiàn)二維黑磷場效應晶體管表現(xiàn)出很高的載流子遷移率和良好的I-V特性，其作為新型的帶隙可調(diào)的二維電子材料受到了廣泛關注。同時，也激發(fā)了人們對黑磷單晶重新研究的興趣，物理所的多個課題組分別從不同角度對其開展了實驗和理論的研究。早期的高壓研究顯示，黑磷在常壓下具有正交結(jié)構(gòu)（A17相），高壓下會經(jīng)歷兩個結(jié)構(gòu)相變，分別在約5GPa和10GPa依次轉(zhuǎn)變?yōu)榱夥浇Y(jié)構(gòu)（A7相）和簡單立方結(jié)構(gòu)（SC），而且這兩個高壓相在低溫下都出現(xiàn)超導電性。最近，人們利用活塞-圓筒壓腔在2.5GPa的靜水壓范圍內(nèi)對黑磷單晶開展了詳細研究，發(fā)現(xiàn)其在約1GPa還會發(fā)生Lifshiz轉(zhuǎn)變，從半導體轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂蟹瞧接关惱锵辔坏耐負浒虢饘伲烹娮韬突魻栯娮杈憩F(xiàn)出明顯的量子振蕩以及具有手性反常的負磁阻行為。然而，由于高壓技術的限制，人們對A7和SC這兩個高壓相的磁電阻行為，尤其是在較好靜水壓下的內(nèi)稟性質(zhì)還缺乏系統(tǒng)的研究。

最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心極端條件物理重點實驗室EX6組的孫建平博士、程金光研究員與凝聚態(tài)理論與材料計算重點實驗室的向濤研究員，聯(lián)合美國德克薩斯大學奧斯汀分校李翔博士、周建十教授、John B. Goodenough教授、寧波大學的高淼博士、日本東京大學的Yoshiya Uwatoko教授等合作者，采用六面砧大腔體高壓低溫物性測量裝置，在15GPa靜水壓、1.5 K最低溫和9T磁場的綜合極端環(huán)境下，對高質(zhì)量的黑磷單晶開展了細致的高壓下磁電輸運性質(zhì)測量，重現(xiàn)了黑磷豐富的高壓相和電子物態(tài)，并詳細表征了它們的磁電輸運行為，為全面理解黑磷高壓相的物理性質(zhì)提供了重要信息。相關成果近日發(fā)表在美國科學院院刊上PNAS(https://doi.org/10.1073/pnas.1810726115)。

他們首先利用六面砧裝置測試了黑磷單晶的室溫電阻率隨壓力的依賴關系，如圖1所示，電阻率在~1GPa、5GPa和10GPa表現(xiàn)出明顯的反常，分別對應A17相的Lifshitz轉(zhuǎn)變、A17-A7和A7-SC結(jié)構(gòu)相變，與之前的高壓研究結(jié)果吻合。然后，他們對不同的高壓電子相開展了詳細的磁電輸運性質(zhì)測量，如圖2-5所示：當黑磷在A17相內(nèi)經(jīng)歷Lifshtz轉(zhuǎn)變后，零場電阻率表現(xiàn)為金屬行為，且電阻率值隨壓力升高逐漸降低，當施加8.5T磁場后，低溫電阻率呈半導體特征，在很大溫區(qū)表現(xiàn)出巨大的正磁阻效應，在2GPa、1.5K、8.5T時MR高達4×105%，此外低溫下還伴有明顯的SdH量子振蕩（圖3），但是沒有超導電性；然而，當黑磷在5GPa以上進入A7相之后，零場電阻率在低溫3-5K出現(xiàn)超導電性（圖5），同時仍然表現(xiàn)出很大的正磁阻效應，在5.5GPa、1.5K、8.5T時MR達到了~2×103%，具有如此大正磁阻的超導體是很少見的，非常值得深入研究；當黑磷在10GPa以上進入SC相以后，其電阻率表現(xiàn)出簡單金屬行為，超導轉(zhuǎn)變溫度逐漸升高，12GPa時達到最高的7.5K，然后隨壓力升高又逐漸降低，15GPa時降至5.8K（圖5），正常態(tài)的正磁阻值也急劇減小到典型金屬范圍，1.5K、8.5T時MR ~20%。通過修正的Kohler模型對磁電阻數(shù)據(jù)進行擬合，發(fā)現(xiàn)A17相的載流子遷移率非常高~104cm2V-1S-1，這可能是其具有巨大正磁阻的起源，在經(jīng)歷A7和SC相轉(zhuǎn)變后遷移率逐步減小，同時對霍爾電阻率分析顯示，有效載流子濃度逐步得到提升，但在A17和A7相中霍爾電阻隨磁場均出現(xiàn)正負號變化（圖4），表明黑磷在這兩個相都具有補償半金屬特征。此外，通過第一性原理計算，他們還利用McMillian–Allen–Dynes公式很好的重現(xiàn)了簡單立方相的超導轉(zhuǎn)變溫度。以上研究結(jié)果對全面理解黑磷單晶不同高壓相的電子行為提供了重要參考信息。

該工作得到科技部重點研發(fā)計劃（2018YFA0305700、2017YFA0302901），國家自然科學基金委（11574377、11874400、11474331)、科學院B類先導專項(XDB07020100)和前沿重點項目(QYZDB-SSW-SLH013)的支持。

[1] X. Li#, J. P. Sun#, P. Shahi, M. Gao, Allan H. MacDonald, Y. Uwatoko, T. Xiang, J. B. Goodenough*, J.-G. Cheng*, and J.-S. Zhou*, “Pressure-induced phase transitions and superconductivity in a black phosphorus single crystal”, PNAS (2018) published online. www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.1810726115

圖1. 黑磷單晶的結(jié)構(gòu)相變與電阻的壓力依賴關系。

圖2. (a) 黑磷單晶在不同壓力（1-15GPa）和不同磁場(0T, 8.5T)下的電阻率隨溫度的依賴曲線；(b)歸一化的磁電阻隨溫度的依賴關系；(c)黑磷的高壓相在1.5K時的磁阻隨磁場的變化關系。

圖3. 黑磷單晶在A17相不同壓力下的1.5K量子震蕩數(shù)據(jù)。

圖4. 黑磷單晶在1.5K不同壓力下的霍爾電阻ρxy隨磁場的依賴關系。

圖5. (a)黑磷單晶的超導轉(zhuǎn)變隨壓力的演化關系；(b)超導轉(zhuǎn)變臨界場隨壓力的變化關系。