據悉, 12月6日,湖北大學黎明課題組在國際權威雜志Angewandte Chemie International Edition上報道了一種在油水界面上基于諾貝爾獎化學反應-Suzuki聚合反應合成二維共軛共價有機框架(2DCCOF)薄膜(或者說二維共軛高分子)的方法。該論文所有作者均為湖北大學化學化工學院師生:第一作者為周登(碩士生)和譚顯洋(碩士生)、聯系作者為黎明。
目前,全世界合成二維共軛共價有機框架薄膜的主流方法是基于可逆共價鍵如席夫堿-C=N-鍵或硼氧-B-O-鍵的生成反應,這使得合成的材料容易降解,穩定性低。對于整個領域來說,基于高穩定C-C鍵的2DCCOF薄膜的合成方法是該領域的圣杯之一。為了獲得此圣杯,已經有了一些零星的報道,但已報到的方法適應性極低。本工作提出的合成方法開啟了基于C-C鍵的2DCCOF薄膜通用化合成的大門。該方法操作簡單、條件溫和、適用性廣、原材料易得、可以用于合成二維均聚物和二維共聚物,具有重要的原創性和應用前景。
該工作首先仔細分析了Suzuki反應的機理從而推導出Suzuki聚合反應在合成2DCCOF薄膜上應用的可行性及具體實施方法:通過將油溶性單體及鈀催化劑溶解于油相中,將堿溶解于水中,將兩相置于同一反應容器中并在冰箱中靜置一段時間,即可以在油水界面上生成2DCCOF薄膜。使用該方法,該工作成功合成了一種具有均勻孔隙的多孔石墨烯材料及一種含有卟啉結構的2DCCOF材料。為了證明2DCCOF的應用價值,該工作使用多孔石墨烯作為溝道材料制備了場效應晶體管(FET),發現該晶體管具有相對于-C=N-鍵2DCCOF大三個數量級的載流子遷移率。另外,該工作還發現多孔石墨烯可作為水裂解產氫(HER)催化劑,其催化效果和N或P摻雜的是石墨烯相當。這些應用研究將為開發新型的FET溝道材料和無貴金屬HER催化劑提供思路。
黎明博士于2014年加入湖北大學,2015年晉升副教授,主要從事二維聚合物材料的合成及其在光電、能源、環保方面的應用研究。獨立開展工作以來,黎明博士課題組已經在Angew. Chem.、Chem. Sci.、Small、Chem. Eur. J.等著名SCI期刊上發表聯系作者論文6篇,申請發明專利7項 (其中已授權專利1項)。 |