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 【研究背景】

石墨烯(Graphene)是一種新型的二維碳同素異形體，近年來受到諸多的關注。其獨特的sp²碳原子和高度的π共軛結構在催化、傳感器、能源轉化和存儲等領域具有廣闊的應用前景。作為其0維納米材料的石墨烯量子點（GQD）也具有一些獨特的優點如量子限域產生的帶隙、良好的分散性、更豐富的活性位點(邊緣、官能團、摻雜劑等)、生物相容性、更好的化學物理性能可調性、與生物分子的尺寸相當等，因此GQD在能量轉換和存儲，電/光/化學催化，柔性裝置、傳感、顯示，生物成像和治療診斷中的新應用而引起了越來越多的關注。

【成果簡介】

近日，新加坡南洋理工大學陳鵬教授全面介紹GQD的合成，性能控制以及能量轉換和儲存，催化，傳感器和生物技術中獨特應用的最新顯著發展。最后，作者還展望了該領域目前的挑戰和前景。該成果近日以題為“Recent Advances on Graphene Quantum Dots: From Chemistry and Physics to Applications”發表在知名期刊Adv. Mater.上。

【圖文導讀】

圖一：GQD的研究概況

主要應用分為：太陽能電池、LED、光電探測器、電池、電容器、催化、成像和治療。

圖二：GQDs的合成方法：由上而下和由下而上

（a-c）由上而下氧化切割石墨，煤和石墨烯氧化物制備GQDs；
（d）還原切割氧化石墨烯制備GQDs；
（e）氧化切割和物理剝離法制備GQDs；
（f-j）分別使用六溴苯/甲苯、檸檬酸、去甲腎上腺素、1,3,6-三硝基芘和ATP利用由下而上的方法制備GQDs。

圖三：合成控制GQD的性質

（a）由不同孔徑的膜篩分的GQD表現出不同的帶隙結構和熒光圖像；
（b）不同切割時間和溫度獲得不同GQD帶隙能量與尺寸的關系；
（c）隨著切割劑濃度降低而獲得的GQDs尺寸的增加，帶隙變窄；
（d）隨著氧含量的增加，熒光紅移和紫外可見光譜吸收的增強；
（e）隨著氮摻雜量的增加，紫外可見光譜吸收隨著帶隙變窄而增強；
（f）通過擴大π-共軛體系或連接給電子化學基團系統性調控GQD的帶隙，使熒光紅移。

圖四：GQDs在光伏器件中的應用

（a）以石墨烯薄膜為透明電極的GQD/Si異質結太陽能電池及其能帶結構圖；
（b）以GQDs為下轉換光吸收層的GQD/Si異質結太陽能電池的結構；
（c）GQDs作為硅太陽能電池上的光吸收層；
（d）GQDs作為太陽能電池的載流子提取層；
（e）不同帶隙GQDs鈣鈦礦太陽能電池的能帶結構；
（f）GQDs有利于染料敏化太陽能電池的光吸收和光生電子空穴對分離。

圖五：GQDs在LED中的應用

（a）以GQDs為電致發光磷光劑的LED的物理和能帶結構；
（b）使用原始GQD作為發射藍光的磷光劑的LED的結構；
（c-d）以GQDs為光發射器的有機發光二極管(OLED)的物理和電子結構和偏壓13V的電致發光光譜；
（e）GQDs作為LED的顏色轉換劑。

圖六：GQDs在光電探測器中的應用

（a）基于GQD敏化Si納米線的光檢測器；
（b）使用大帶隙GQDs的深紫外光檢測器；
（c）GQD/ZnO異質結作為可見光-紫外檢測器；
（d）使用發紅光的GQD/石墨烯/BN納米片作為光檢測器，實現從紫外到近紅外的寬范圍的光電檢測。

圖七：GQDs在超級電容器中的應用

（a）GQD/CNT混合超級電容器的結構及性能；
（b）GQD修飾的Fe3O4-halloysite納米管作為超級電容器；
（c）GQD/3D石墨烯復合物作為超級電容器；
（d）由于異質結構區域的內置電子逃逸，GQD/MnO2超級電容器顯示出高電位窗口。

圖八：GQDs在電池中的應用

（a）涂有GQDs的VO2/石墨烯陣列作為鋰離子電池和鈉離子電池的陰極；
（b）GQD集成硫-碳作為鋰硫電池的陰極。

圖九：GQDs在催化中的應用

（a）具有分子內Z-scheme結構的GQD作為光催化劑；
（b）N-GQDs催化析氫反應；
（c）用于催化CO2減排N-GQD/Vo-NaTaON；
（d）用于催化NO氧化的GQD/N-Bi2O2CO3異質結；
（e）用于光催化降解污染物的GQD/C3N4異質結；
（f）基于GQD的NiCo2P2納米催化劑，用于雙功能整體水裂解；
（g）GQD-錸配合物具有超低的CO2還原為CO的起始電位。

圖十：GQDs在生物成像中的應用

（a）使用GQD-DFOB-Fe³⁺/Fe²⁺探針實時監測細胞內氧化還原動力學；
（b）在405,488和555 nm的激發下通過S，N-GQD標記的A549細胞的CLSM和細胞活力測試；
（c）具有紅光發射的GQD用于小鼠的細胞成像和體內成像；
（d）在注射硼摻雜的GQD后不同時間的小鼠部位（心、肝、腎、脾、胃）的MRI成像。

圖十一：GQDs在傳感器中的應用

（a）使用酪氨酸功能化GQDs對代謝物進行熒光檢測；
（b）基于N, S-GQD的金屬離子熒光檢測；
（c）GQDs陰極ECL傳感示意圖；
（d）DNA鏈的ECL檢測；
（e）介孔二氧化硅納米通道膜中GQDs對復雜樣品中金屬離子的超靈敏電化學檢測。

圖十二：GQDs在生物治療中的應用

（a）使用FA功能化的IR780/GQD光熱療法殺死癌細胞并根除小鼠腫瘤；
（b）使用光敏劑（Ce6）功能化GQD的光動力療法。