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 現(xiàn)代工業(yè)化和城市化快速發(fā)展，資源特別是能源消耗持續(xù)增長的同時(shí)，區(qū)域性大氣污染問題越發(fā)突出。揮發(fā)性有機(jī)污染物(volatile organic compounds，VOCs) 是大氣環(huán)境污染物的重要組成部分，對(duì)人類生存和健康影響巨大，它的控制排放、治理污染不容忽視。中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所致力于環(huán)境功能材料的研發(fā)及其在VOCs控制與消除方面的研究。

　　在VOCs控制治理中，催化燃燒治理技術(shù)最為廣泛，但高能耗的催化燃燒所用的化石燃料，導(dǎo)致能源危機(jī)以及燃料燃燒引起的環(huán)境污染問題。太陽能構(gòu)建的可再生綠色清潔能源系統(tǒng)，代表能源革命的方向。傳統(tǒng)太陽光催化降解VOCs，受限于半導(dǎo)體材料的帶隙能，僅紫外和部分可見光被利用，占太陽光能量48%的大部分紅外光以熱輻射的形式損失，導(dǎo)致太陽能量子效率低。同時(shí)，能耗需求高是制約傳統(tǒng)催化燃燒技術(shù)發(fā)展的重要因素，利用太陽能轉(zhuǎn)化儲(chǔ)存為熱能來驅(qū)動(dòng)催化反應(yīng)，有望替代傳統(tǒng)的熱催化技術(shù)，從而實(shí)現(xiàn)低能耗的工業(yè)應(yīng)用。面臨的科學(xué)問題在于如何廣譜俘獲太陽能、減少太陽光能質(zhì)損失，以及如何有效將俘獲的太陽光子能量轉(zhuǎn)化為熱能引入到催化反應(yīng)中，實(shí)現(xiàn)全光譜太陽光的有序轉(zhuǎn)化，關(guān)鍵在于高效光熱轉(zhuǎn)化材料的研發(fā)。

　　石墨烯，具有寬光譜吸收性質(zhì)和優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換性能等優(yōu)點(diǎn)，基于傳統(tǒng)的熱催化劑Pt-TiO₂，對(duì)石墨烯組裝體Pt-rGO-TiO₂，通過光學(xué)、熱學(xué)和催化反應(yīng)位點(diǎn)聯(lián)合設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)Pt-rGO-TiO₂無聚光條件下14.1%光熱轉(zhuǎn)換效率及VOCs高效無害化轉(zhuǎn)化(紅外光強(qiáng)116 mW/cm²，光致熱溫度150 ℃，甲苯轉(zhuǎn)化率95%，礦化率72%)。石墨烯為sp2雜化碳原子形成的類六元環(huán)苯單元的無限擴(kuò)展的二維納米材料，除了擁有大的比表面積和孔隙率，石墨烯與甲苯反應(yīng)物分子之間有強(qiáng)烈的π-π作用，大量的甲苯可通過π-π作用吸附富集在石墨烯的表面，增加反應(yīng)物分子在催化劑上的停留時(shí)間，從而提高催化活性。與石墨烯載鉑-二氧化鈦(Pt-rGO-TiO₂)相比，甲苯的穿透實(shí)驗(yàn)和程序升溫脫附實(shí)驗(yàn)分析證實(shí)了在紅外光照溫度下，石墨烯吸附層載鉑催化劑(Pt-rGO)仍表現(xiàn)出較高的飽和吸附量。rGO吸附層載Pt的構(gòu)建創(chuàng)新實(shí)現(xiàn)無聚光條件下17.6%光熱轉(zhuǎn)換效率及甲苯徹底無害化轉(zhuǎn)化(紅外光強(qiáng)146 mW/cm²，光致熱溫度180 ℃，甲苯轉(zhuǎn)化率98%，礦化率96%)。該工作發(fā)表在Appl. Catal. B: Environ., 2018, 233, 260-271；J. Mater. Chem. A， DOI: 10.1039/C9TA00148D。

　　此前，貴金屬等離子共振效應(yīng)(Pt-Al2O3)，黑色雙金屬氧化物NiOx/Co3O4、CeO₂/LaMnO3在全太陽光譜范圍(200~2500 nm)展現(xiàn)很強(qiáng)的光吸收及其光熱效應(yīng)，使催化劑溫度升高，從而使其具有高效的全太陽光譜驅(qū)動(dòng)VOCs催化凈化活性。相關(guān)研究成果發(fā)表在ACS Appl. Nano Mater., 2018, 1, 2971-2981；Appl. Nano Mater., 2018, 1, 6368-6377；Appl. Catal. B: Environ., 2019, 140, 141-152。申請(qǐng)專利2件(2017101950058, 2017103067971)。

　　配圖簡介：基于傳統(tǒng)熱催化劑Pt-TiO₂，對(duì)石墨烯組裝體Pt-rGO-TiO₂的光學(xué)、熱學(xué)和催化反應(yīng)位點(diǎn)聯(lián)合調(diào)控設(shè)計(jì)，為利用太陽能替代熱源驅(qū)動(dòng)VOCs催化氧化提供了可能性。通過光致熱催化氧化甲苯反應(yīng)評(píng)測(cè)，實(shí)現(xiàn)Pt-rGO-TiO₂三元催化劑無聚光條件下光熱轉(zhuǎn)換效率高達(dá)14.1%及VOCs到終產(chǎn)物CO₂高效轉(zhuǎn)化。盡管VOCs到終極產(chǎn)物CO₂的轉(zhuǎn)化高達(dá)72%，但是離完全無害化轉(zhuǎn)化還有一定距離。因此，通過催化材料的進(jìn)一步微結(jié)構(gòu)調(diào)控，實(shí)現(xiàn)VOCs徹底的無害化轉(zhuǎn)化。石墨烯為sp2雜化碳原子形成的類六元環(huán)苯單元的無限擴(kuò)展的二維納米材料，除了擁有大的比表面積和孔隙率，石墨烯與甲苯反應(yīng)物分子之間有強(qiáng)烈的π-π作用，大量的甲苯可通過π-π作用吸附富集在石墨烯的表面上，增加反應(yīng)物分子在催化劑上的停留時(shí)間，從而提高催化活性。通過光熱致催化甲苯降解反應(yīng)的活性評(píng)測(cè)，實(shí)現(xiàn)Pt-rGO二元催化劑在光強(qiáng)為146 mw/cm²的無聚光條件下，光熱轉(zhuǎn)換效率達(dá)到17.6%，以及VOCs到終產(chǎn)物CO₂的徹底無害化轉(zhuǎn)化。