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近日，一個(gè)來(lái)自挪威奧斯陸大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種電化學(xué)膜反應(yīng)器，從更便捷和更經(jīng)濟(jì)的載體(包括氨(NH3)、甲烷(CH4)和生物質(zhì)能)中剝離氫，直接正面解決了氫基礎(chǔ)設(shè)施的需求。這些燃料可以通過(guò)現(xiàn)有的基礎(chǔ)設(shè)施運(yùn)送到需要的地方，在那里它們可以被轉(zhuǎn)化為氫用于燃料電池。相關(guān)工作以“Single-step hydrogen production from NH3, CH4, and biogas in stacked proton ceramic reactors”為題發(fā)表在最新一期的《Science》。并被《Science》作為亮點(diǎn)評(píng)述。

近年來(lái)，使用液體或容易液化的氫氣載體來(lái)滿足氫氣輸送需求的概念得到了廣泛的關(guān)注。氨作為載體很有吸引力，因?yàn)檎麄€(gè)循環(huán)是完全無(wú)碳的；而甲烷之所以有吸引力，是因?yàn)楫a(chǎn)生的二氧化碳有可能被分離；生物質(zhì)之所以有吸引力，是因?yàn)槿绻c固碳一起使用，它會(huì)導(dǎo)致碳負(fù)循環(huán)。在現(xiàn)有的從含氫化合物中提取氫的反應(yīng)器類(lèi)型中，基于質(zhì)子陶瓷電解質(zhì)的電化學(xué)膜反應(yīng)器具有明顯的優(yōu)勢(shì)。這種反應(yīng)器結(jié)合了熱化學(xué)催化劑，可以促進(jìn)載體的分解，并通過(guò)一個(gè)導(dǎo)電質(zhì)子的固體膜電化學(xué)泵送氫。因?yàn)橹挥匈|(zhì)子在析氫電極氧化后以氫氣的形式出現(xiàn)，才能被輸送到膜上，因此人們可以合理地預(yù)測(cè)，每一個(gè)被輸送到膜上的電子都會(huì)以1:2的比例產(chǎn)生氫氣。此外，由于膜的固體狀態(tài)和氣體不滲透的特性，產(chǎn)生的氫可以完全不含雜質(zhì)——特別是未反應(yīng)的載體分子，這些分子根本無(wú)法到達(dá)膜的另一邊。另一個(gè)額外的好處是可以通過(guò)增加電流來(lái)加壓氫的能力。

圖1. 隨著用于氫燃料生產(chǎn)的電解水的增加，能源部門(mén)越來(lái)越需要使用氨和甲烷等方便的載體來(lái)有效地輸送氫。

照片來(lái)源：YOSHIKAZU TSUNO/AFP/GETTY IMAGES

與電化學(xué)反應(yīng)器不同的是，傳統(tǒng)的催化膜反應(yīng)器使用的是滲透氫的膜，通常由鈀或鈀合金制成，而不是滲透質(zhì)子的膜。通過(guò)機(jī)械壓力，氫氣可以通過(guò)傳統(tǒng)的膜，從而產(chǎn)生化學(xué)勢(shì)梯度。在電化學(xué)膜反應(yīng)器中，通過(guò)施加電壓(或電流)驅(qū)動(dòng)質(zhì)子穿過(guò)膜，間接驅(qū)動(dòng)氫氣的流量。

電化學(xué)膜反應(yīng)器的最新進(jìn)展刺激了實(shí)施“按需氫”的解決方案。在為實(shí)際應(yīng)用放大的設(shè)備中，挑戰(zhàn)出現(xiàn)了。正如Clark(文章的第一作者)等人所指出的，管理整個(gè)反應(yīng)堆的溫度分布是特別困難的。因?yàn)闅錆舛鹊淖兓瑢浔眠^(guò)電化學(xué)膜的過(guò)程會(huì)導(dǎo)致溫度的升高。同時(shí)，分解反應(yīng)本身是吸熱的，并使溫度下降。因此，在一個(gè)簡(jiǎn)單線性流動(dòng)的反應(yīng)堆中，上游的狀態(tài)將比下游的狀態(tài)冷得多。這樣的溫度梯度使得效率大幅下降。

圖2. 使用PCERs分離和壓縮H2。

Clark等人通過(guò)設(shè)計(jì)一種逆流幾何結(jié)構(gòu)來(lái)應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)，這種結(jié)構(gòu)可以將電化學(xué)泵在反應(yīng)器下游產(chǎn)生的熱量傳遞到反應(yīng)器上游，在那里載體分解反應(yīng)進(jìn)而冷卻系統(tǒng)。除了使用逆流設(shè)計(jì)外，還通過(guò)制定互連材料來(lái)緩解熱梯度，該材料提供了良好的傳熱以及反應(yīng)堆中相鄰單元之間的電接觸。互連組件也被設(shè)計(jì)成與反應(yīng)器電化學(xué)組件的熱膨脹行為相匹配，從而有助于其長(zhǎng)期穩(wěn)定性。隨著反應(yīng)器設(shè)計(jì)和材料組成的進(jìn)步，研究者在這項(xiàng)工作中實(shí)現(xiàn)了載氣轉(zhuǎn)換、氫氣回收、系統(tǒng)尺寸和反應(yīng)器壽命的前所未有的組合。

Clark等人所設(shè)計(jì)的體系實(shí)現(xiàn)了> 99%的提氫效率，這個(gè)數(shù)值高于目前其他所有已經(jīng)報(bào)道的文獻(xiàn)。雖然提氫效率不是一個(gè)經(jīng)常討論的指標(biāo)，但它對(duì)描述催化膜反應(yīng)器的整體性能是有用的，可以通過(guò)載體轉(zhuǎn)化率分?jǐn)?shù)乘以氫回收率分?jǐn)?shù)來(lái)計(jì)算。

圖3. 用于電化學(xué)制氫的PCER堆。

另一個(gè)重要的指標(biāo)是跨膜的壓力差。在傳統(tǒng)的膜催化反應(yīng)器中，機(jī)械泵對(duì)反應(yīng)物加壓，滲透物的出現(xiàn)壓力低于進(jìn)料壓力。因此，需要額外的機(jī)械泵對(duì)氫進(jìn)行加壓和壓縮，以便儲(chǔ)存和運(yùn)輸。Clark等人展示了一個(gè)集成系統(tǒng)，在該系統(tǒng)中，化學(xué)轉(zhuǎn)化、凈化和加壓都在一個(gè)設(shè)備中完成，而這一成就只有在電化學(xué)膜反應(yīng)器中才能實(shí)現(xiàn)。氫氣萃取效率和廢氣增壓的結(jié)合在他們的系統(tǒng)中同樣也是前所未有的。未來(lái)的努力方向可能是提高氫通量，對(duì)于他們的電化學(xué)系統(tǒng)來(lái)說(shuō)，這仍然是適度的，不需要考慮提取效率或壓力指標(biāo)。

當(dāng)今，氫的主要應(yīng)用是在石油煉制中，約占所有氫消耗的55%，而約93%的氫是由甲烷產(chǎn)生的。因此，甲烷蒸汽重整技術(shù)的進(jìn)步可能會(huì)無(wú)意中延長(zhǎng)全球?qū)剂系囊蕾嚒Ｍㄟ^(guò)將更多的注意力集中在Clark等人展示的一種氫載體氨上，未來(lái)的電化學(xué)催化反應(yīng)器可能會(huì)在不產(chǎn)生碳排放的情況下使用氫。