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　　探索高性能熱電材料的物理機(jī)制是尋找、優(yōu)化和設(shè)計(jì)良好熱電材料的基礎(chǔ)。前期，張永勝課題組通過高通量計(jì)算發(fā)現(xiàn)了多種Pyrite型IIB-VIA2化合物是潛在高性能熱電材料。本研究中，課題組利用理論計(jì)算方法進(jìn)一步解釋了其中的物理機(jī)制并探索了其中可能存在的熱電趨勢(shì)，驗(yàn)證了三種Pyrite型IIB-VIA2化合物的良好熱電性能并對(duì)比分析了它們的聲子和電子性質(zhì)。 

　　在熱學(xué)輸運(yùn)方面，研究發(fā)現(xiàn)這三種Pyrite型化合物均具有低的晶格熱導(dǎo)率（室溫下，可低至2 W/mK以下）。這是由于它們含有成鍵弱的具有類rattling效應(yīng)的金屬原子和成鍵強(qiáng)的非金屬二聚體，這些金屬原子導(dǎo)致化合物具有大量軟的聲子模式，此外，所有原子沿垂直于非金屬二聚體的振動(dòng)導(dǎo)致強(qiáng)的非簡(jiǎn)諧效應(yīng)。在軟的聲子模式和強(qiáng)的非簡(jiǎn)諧效應(yīng)的共同作用下，這些Pyrite型化合物均表現(xiàn)出低的晶格熱導(dǎo)率。進(jìn)一步對(duì)比研究發(fā)現(xiàn)，體系中更重的原子質(zhì)量、更大的原子位移參數(shù)和更長(zhǎng)的原子間鍵長(zhǎng)，有利于化合物具有更軟的聲子模式和更強(qiáng)的非簡(jiǎn)諧效應(yīng)，導(dǎo)致化合物具有更低的晶格熱導(dǎo)率。 

　　在電學(xué)輸運(yùn)方面，研究顯示這三種Pyrite型化合物都具有高的功率因子（室溫下，均可高于5.0 mW/mK²）。這來源于體系復(fù)雜的費(fèi)米面結(jié)構(gòu)使它們?cè)趦r(jià)帶頂和導(dǎo)帶底同時(shí)具有大的態(tài)密度有效質(zhì)量和小的電導(dǎo)率有效質(zhì)量，保證了它們的大的Seebeck系數(shù)和高的電導(dǎo)率。結(jié)合它們的低的晶格熱導(dǎo)率和高的功率因子，這三種Pyrite型化合物均可表現(xiàn)出良好的熱電性能【室溫下，熱電優(yōu)值（ZT值）均可大于0.5】。 

　　該研究論證了三種Pyrite型IIB-VIA2（ZnS₂、CdS₂和CdSe₂）過渡金屬二硫化物的良好熱電性能，并分析總結(jié)了其中的物理機(jī)制和熱電趨勢(shì)，可為未來實(shí)驗(yàn)和理論上尋找和優(yōu)化含有類似類rattling效應(yīng)的金屬原子和強(qiáng)非金屬二聚體的高性能熱電材料的研究提供參考。 

　　研究工作得到國家自然科學(xué)基金和中國博士后科學(xué)基金的支持。 

圖1.Pyrite型化合物的晶體結(jié)構(gòu)（a）和相應(yīng)的布里淵區(qū)（b） 

　　圖2.三種Pyrite型化合物中不同原子貢獻(xiàn)的聲子態(tài)密度（PDOS）（a），強(qiáng)的非金屬二聚體上的局域電荷分布情況（b）和具有類rattling效應(yīng)的金屬原子的原子位移參數(shù)（ADP）在不同溫度下的變化情況（c） 

　　圖3.室溫下，三種Pyrite型化合物在不同載流子濃度下的電學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)（PF）（a）和熱電優(yōu)值（ZT）（b）