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　　中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室萬(wàn)立駿/郭玉國(guó)課題組近年來(lái)在單晶高鎳正極材料研究中不斷取得突破。針對(duì)單晶高鎳正極材料動(dòng)力學(xué)緩慢問(wèn)題，系統(tǒng)研究了單晶高鎳正極材料Li+擴(kuò)散機(jī)制，提出了高價(jià)態(tài)過(guò)渡金屬離子表面梯度摻雜以提高Li+擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)方法（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 26535）。針對(duì)高鎳正極嚴(yán)重界面副反應(yīng)問(wèn)題，建立了界面化學(xué)反應(yīng)以實(shí)現(xiàn)均勻浸潤(rùn)的表面包覆方法，開(kāi)發(fā)了多種單晶正極材料界面穩(wěn)定化技術(shù)，如利用磷鉬酸與表面殘鋰發(fā)生反應(yīng)，在單晶顆粒表面構(gòu)筑了Li4MoO5離子導(dǎo)體包覆層（Nano Energy. 2021, 87, 106172）；利用Al(NO3)3、(NH4)2HPO4和表面殘留鋰反應(yīng)，構(gòu)筑Li3PO4-AlPO4雙功能復(fù)合包覆層方法（Nano Energy. 2022, 94, 106901）。針對(duì)傳統(tǒng)液相界面改性工藝流程長(zhǎng)、復(fù)雜且成本高的問(wèn)題，提出氣相界面處理方法，成功在高鎳正極材料表面構(gòu)筑了厚度可控的致密無(wú)定形Li2CO3納米包覆層，并發(fā)現(xiàn)電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中Li2CO3與電解液反應(yīng)原位轉(zhuǎn)化成穩(wěn)定的無(wú)機(jī)富氟正極/電解質(zhì)界面相，顯著提高了材料的電化學(xué)性能（Adv. Mater. 2022, 34, 2108947）。 

　　除上述問(wèn)題以外，由于高鎳正極所屬的層狀過(guò)渡金屬氧化物正極的晶體結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，機(jī)械化學(xué)失效（滑移、裂縫和扭折）成為其商業(yè)應(yīng)用面臨的另一重要科學(xué)問(wèn)題。近日，該課題組與中科院物理研究所肖東東等合作在高鎳單晶正極的機(jī)械化學(xué)行為研究方面取得進(jìn)展。通過(guò)對(duì)高鎳單晶正極在充放電過(guò)程中的滑移現(xiàn)象進(jìn)行深入研究，研究人員在原子尺度上揭示了滑移的不同表現(xiàn)形式和過(guò)渡金屬離子層內(nèi)遷移的運(yùn)動(dòng)過(guò)程。基于實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算，研究提出了減少氧空位以提高位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)勢(shì)壘，進(jìn)而抑制材料層間滑移和裂縫的改性方法。低氧空位單晶高鎳正極材料表現(xiàn)出更優(yōu)異的電化學(xué)性能，實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該方法的可行性，為設(shè)計(jì)構(gòu)筑高性能單晶高鎳正極材料提供了有益參考。相關(guān)研究成果近期發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.上。 

氧空位影響層狀過(guò)渡金屬氧化物正極平面滑移的動(dòng)力學(xué)機(jī)制示意圖