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　　中國科學院化學研究所分子納米結構與納米技術院重點實驗室萬立駿/郭玉國課題組近年來在單晶高鎳正極材料研究中不斷取得突破。針對單晶高鎳正極材料動力學緩慢問題，系統研究了單晶高鎳正極材料Li+擴散機制，提出了高價態過渡金屬離子表面梯度摻雜以提高Li+擴散動力學方法（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 26535）。針對高鎳正極嚴重界面副反應問題，建立了界面化學反應以實現均勻浸潤的表面包覆方法，開發了多種單晶正極材料界面穩定化技術，如利用磷鉬酸與表面殘鋰發生反應，在單晶顆粒表面構筑了Li4MoO5離子導體包覆層（Nano Energy. 2021, 87, 106172）；利用Al(NO3)3、(NH4)2HPO4和表面殘留鋰反應，構筑Li3PO4-AlPO4雙功能復合包覆層方法（Nano Energy. 2022, 94, 106901）。針對傳統液相界面改性工藝流程長、復雜且成本高的問題，提出氣相界面處理方法，成功在高鎳正極材料表面構筑了厚度可控的致密無定形Li2CO3納米包覆層，并發現電化學循環過程中Li2CO3與電解液反應原位轉化成穩定的無機富氟正極/電解質界面相，顯著提高了材料的電化學性能（Adv. Mater. 2022, 34, 2108947）。 

　　除上述問題以外，由于高鎳正極所屬的層狀過渡金屬氧化物正極的晶體結構特點，機械化學失效（滑移、裂縫和扭折）成為其商業應用面臨的另一重要科學問題。近日，該課題組與中科院物理研究所肖東東等合作在高鎳單晶正極的機械化學行為研究方面取得進展。通過對高鎳單晶正極在充放電過程中的滑移現象進行深入研究，研究人員在原子尺度上揭示了滑移的不同表現形式和過渡金屬離子層內遷移的運動過程。基于實驗與理論計算，研究提出了減少氧空位以提高位錯運動勢壘，進而抑制材料層間滑移和裂縫的改性方法。低氧空位單晶高鎳正極材料表現出更優異的電化學性能，實驗驗證了該方法的可行性，為設計構筑高性能單晶高鎳正極材料提供了有益參考。相關研究成果近期發表在J. Am. Chem. Soc.上。 

氧空位影響層狀過渡金屬氧化物正極平面滑移的動力學機制示意圖