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塑料價格低廉、重量輕、具有延展性和耐用性，有著極為廣泛的應(yīng)用。但是，塑料自身的化學(xué)惰性使其在環(huán)境中長期積累造成“白色污染”，同時，回收的塑料的終結(jié)也需要高的能量消耗。防止塑料污染最好的解決辦法是在源頭阻止污染。設(shè)計具有內(nèi)在化學(xué)回收性的閉環(huán)聚合物是解決當(dāng)前塑料問題的一個有效手段。單體的設(shè)計是構(gòu)建循環(huán)聚合物的核心，但由于既要兼顧聚合物的循環(huán)性與性能，又要兼顧聚合物的可聚合性和降解性，單體的設(shè)計面臨巨大的挑戰(zhàn)。這種挑戰(zhàn)的難點(diǎn)來源于發(fā)展一種既具有化學(xué)回收性又有用的閉環(huán)聚合物需要面對動力學(xué)、熱力學(xué)以及實(shí)際性能的多種要求。

徐鐵齊教授團(tuán)隊以工業(yè)上可以大規(guī)模生產(chǎn)的生物基戊內(nèi)酯為原料，構(gòu)建了一個基于偕二烷基取代的六元環(huán)酯的閉環(huán)高性能聚酯平臺。戊內(nèi)酯上偕二烷基不僅實(shí)現(xiàn)了聚合物的化學(xué)循環(huán)性也使聚合物具有出色的物理性能。

取代基鏈的長度可有效調(diào)控聚酯材料的物理性能。隨著取代烷基鏈長度的增加，聚合物的熔點(diǎn)先增加后降低，PVLEt2的熔融轉(zhuǎn)變溫度（Tm）值最高，達(dá)到140 ℃，與HDPE相當(dāng)。進(jìn)一步增加烷基鏈的長度導(dǎo)致聚合物的Tm和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度開始下降。PVLPr2的Tm為123 ℃與LDPE的Tm值相當(dāng)。力學(xué)性能方面，PVLPr2具有高的拉伸強(qiáng)度(σB= 44.0 ± 2.6 MPa)、好的延展性(εB= 209 ± 13 %)和韌性(UT= 57.2 MJ m-3)，屈服點(diǎn)后出現(xiàn)了顯著的應(yīng)變硬化現(xiàn)象(σy= 20.7 ± 0.3 MPa)，力學(xué)性能優(yōu)于LDPE。PVLPr2的拉伸強(qiáng)度甚至高于HDPE (σB= 21.4 ± 0.5 MPa)。VLEt2(11 %)和VLPr2(89 %)共聚物PVLEt2/Pr2的力學(xué)性能進(jìn)一步得到提升，極限拉伸強(qiáng)度達(dá)到σB= 47.1 ± 0.3 MPa、斷裂伸長率達(dá)到εB= 322 ± 1.4 %和韌性達(dá)到UT= 79.7 MJ m-3。此外，PVLPr2和PVLEt2/Pr2還具有優(yōu)異的阻隔性能，PVLPr2和PVLEt2/Pr2的氧氣滲透率明顯低于LDPE，水蒸氣透過率WVTR值與LDPE相當(dāng)。該工作為構(gòu)建高性能可循環(huán)聚合物提供了一種新的思路，有望加速高性能可循環(huán)聚合物發(fā)現(xiàn)進(jìn)程，推動可循環(huán)聚合物在現(xiàn)實(shí)世界中的應(yīng)用。

大連理工大學(xué)為論文的第一完成單位，大連理工大學(xué)化工學(xué)院李欣蕾博士為本文第一作者，大連理工大學(xué)化工學(xué)院徐鐵齊教授和美國科羅拉多州立大學(xué)Eugene Y.-X. Chen教授為共同通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目的資助。