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粘彈性是高分子材料和軟生物組織的固有特性。硬水凝膠在力的裝卸過程中存在很大的滯后性，這是由于硬水凝膠具有密集而強大的相互作用所形成的物理交聯網絡。在力卸載后，這些凝膠的恢復通常需要時間。硬水凝膠的回復速度可以通過超分子網絡和環境條件進行調整。近期，浙江大學鄭強、吳子良團隊利用硬水凝膠釋放彈性能量的時間依賴性，通過工程設計硬凝膠的粘彈性失配，實現程序化變形。通過具有不同時間變形的雙層水凝膠的設計，使得材料主體一部份可以快速恢復，一部分慢速回復。這樣，材料不需要改變環境條件就會經歷了一個快速的形狀改變過程，然后是一個緩慢的形狀恢復過程，最終恢復其原始狀態。這種機制使硬水凝膠通過不同的變形途徑將粘彈性失配重新編程為不同的構型。該工作以題為“Engineering Viscoelastic Mismatch for Temporal Morphing of Tough Supramolecular Hydrogels”的文章，發表于Materials Horizons上。

雙層水凝膠設計驗證

通過選擇了兩種具有明顯粘彈性特性差異的堅韌的超分子凝膠來證明粘彈性-梯度誘導的時間變形的概念，即聚（丙烯酰胺-共-甲基丙烯酸）水凝膠（AM）和聚（甲基丙烯酰胺-共-丙烯酸）水凝膠（MM）。這些羧酸和酰胺基之間具有密集糾纏和氫鍵結合的凝膠具有優異的力學性能和顯著的粘彈性，而 MM凝膠比AM凝膠具有相對較高的剛度和玻璃化轉變溫度。因此MM凝膠具有更長的時間響應性。當MM凝膠和AM凝膠結合時，兩種凝膠的不同回收速度會導致預拉伸和釋放后的應變錯配和形狀變形。從100%應變的預拉伸中釋放后，雙層凝膠在1s內迅速彎曲成弓形，然后逐漸恢復原來的扁平形狀。這與大多數刺激響應材料的形狀變化不同，粘彈性誘導的變形是自發的且具有時間性的，不需要任何的環境刺激。

雙層水凝膠自發變形、回收及軟體機器人應用驗證

通過在雙層凝膠中加入各種不同的圖案來獲得不同的瞬態構型。這主要是利用雙層凝膠的結構不對稱性也會導致應變的梯度分布，從而發生與期望的構型一致的變形。通過編程初始結構和/或應用多軸預拉伸，可以獲得更復雜的構型。如圖片案例鐘凝膠在預拉伸后自發變形，迅速閉合形成盒子或花結構，然后慢慢打開形成原來的平面形。雙層凝膠的時間變形和瞬態構型也可以通過空間調節硬凝膠的粘彈性來調節。如生理鹽水處理被用來局部調整AM和MM凝膠的粘彈性特性。當在鹽水溶液中平衡時，AM凝膠的楊氏模量(E)隨鹽度增加；AM凝膠在2M氯化鈉溶液中楊氏模量是純水的500倍，并且只有輕微收縮（每個方向的<為4%）。這是因為生理鹽水降低了溶劑的質量，并增強了氫鍵的結合。兩種凝膠的Tg均通過生理鹽水處理得到提高，因此增強的氫鍵使凝膠處于當時的變形狀態，表現出一定程度的塑性。

利用抗凝膠的粘彈性誘導時間變形可以設計具有自發形狀變化和恢復獨特特征的軟體機器人執行器。如將部分雙層凝膠條拉伸，然后在生理鹽水中固化，以儲存的彈性能固定的形狀。當凝膠條被轉移到水中時，它表現出快速彎曲和緩慢恢復的時間變形。凝膠帶的這種行為可以作為一個自發的鉤子來自我抓取和釋放一個物體。通過控制生理鹽水處理的持續時間，以調整不同部位的延遲變形，在凝膠條中實現了延遲變形的發生。將雙層凝膠的四個“指”和一個“臂”拉伸至50%的應變，然后分別用2M氯化鈉溶液處理3 min和6 min。處理過的凝膠被固定在一條玩具魚上，作為一個自動的軟夾具，“手指”卷曲抓住玻璃球，然后“手臂”彎曲舉起球。當玩具魚到達目的地后，由于凝膠的自我恢復，球會自發地從夾子中釋放出來。

上面展示的水凝膠執行器的變形是自發的，但恢復需要數百到數千秒。為了解決這一限制，粘彈性凝膠的恢復動力學也可以通過其他刺激來調節。例如，四氧化三鐵納米顆粒（平均尺寸25 nm）作為光熱劑加入到凝膠基質中，以調節納米復合材料凝膠的粘彈性恢復速度。在520 nm激光照射下，凝膠的局部溫度在1s內從20℃迅速上升到65℃，加速了恢復過程。同時四氧化三鐵納米粒子加入后，水凝膠還可以受到磁場驅動。激光調節配置和硬凝膠的磁驅動運動的結合，使多功能軟機器人的設計成為可能。四臂雙層凝膠可以通過預拉伸誘導的自發變形自包裹貨物，并在磁場的驅動下將貨物運送到目的地。貨物的釋放是通過激光觸發回收變形凝膠的單臂來實現的。

小結：該文章通過工程上的設計使得材料整體發生粘彈性失配來實現堅韌水凝膠的暫時性的變形。這一策略解決了水凝膠材料的變形速度和力學韌性之間的權衡。硬凝膠的形狀變形過程在恒定條件下是自發的，具有快速變形后緩慢恢復到原始狀態的特點。這是第一次嘗試利用粘彈性作為一種新的調節機制來實現硬水凝膠的程序化形狀變形。這一策略將為無響應的粘彈性材料在軟執行器、軟機器人、生物醫學設備和柔性電子設備的應用提供良好的前景。