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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員吳忠?guī)泩F隊在多電子反應(yīng)電極材料研究方面取得進展，通過構(gòu)建二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)，克服了多電子反應(yīng)存在的可逆性和動力學(xué)限制，實現(xiàn)了高倍率、高容量的贗電容多電子反應(yīng)。
電極材料的理論容量與每個氧化還原中心轉(zhuǎn)移的電子數(shù)密切相關(guān)。多電子反應(yīng)是指在電荷存儲過程中，單個氧化還原中心經(jīng)歷一個以上的電子轉(zhuǎn)移。多電子反應(yīng)可以突破傳統(tǒng)電池反應(yīng)中單個或少于一個電子轉(zhuǎn)移的瓶頸，大幅提升電極材料比容量，但多電子轉(zhuǎn)移過程在熱力學(xué)和動力學(xué)上的復(fù)雜性也會大幅增加，使得多電子反應(yīng)面臨可逆性差和動力學(xué)緩慢的巨大挑戰(zhàn)。
該工作發(fā)展了一種基于氧化石墨烯模板的二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)策略。所制備的二維V2O5/石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)超薄納米片形貌（2.8 nm），具有豐富的表面活性位點，并且易于釋放離子嵌入/脫出時的應(yīng)力/應(yīng)變，促進可逆的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變；此外，石墨烯的復(fù)合不僅提高了材料的電子導(dǎo)電性，而且產(chǎn)生了豐富的具有內(nèi)建電場的異質(zhì)界面，促進了電荷轉(zhuǎn)移。得益于上述形貌和結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，二維V2O5/石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)克服了釩氧化物在多電子反應(yīng)中的不可逆相變和動力學(xué)限制，實現(xiàn)了贗電容主導(dǎo)的可逆多電子轉(zhuǎn)移儲鋰反應(yīng)，表現(xiàn)出極高的比容量（361 mAh g-1 @ 1 C）和優(yōu)異的倍率性能（175 mAh g-1 @ 100 C），優(yōu)于大多數(shù)已報道的插層氧化物材料。該工作進一步通過解耦上述具有高容量和寬工作電壓窗口的多電子反應(yīng)，構(gòu)建了以預(yù)鋰化二維V2O5/石墨烯電極同時作為正負極的對稱儲能器件，具有優(yōu)良的能量/功率性能和超長循環(huán)穩(wěn)定性。該工作為開發(fā)高容量、高倍率的多電子反應(yīng)電極材料提供了新策略，同時提供了一個基于多電子反應(yīng)構(gòu)建對稱儲能器件的范例。
相關(guān)研究成果以Enabling rapid pseudocapacitive multi-electron reactions by heterostructure engineering of vanadium oxide for high-energy and high-power lithium storage為題發(fā)表在《能源與環(huán)境科學(xué)》（Energy & Environmental Science）上。上述研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（A類）、大連市高層次人才創(chuàng)新支持計劃等項目的資助。
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