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高純氘(D2)是一種重要的工業和科學氣體，它已被廣泛用于中子緩蝕劑，同位素示蹤劑等領域。盡管對天然氘的需求量很大，但它的含量只相當于海洋中天然氫的0.0156%。此外，D2及其同位素(H2或T2)分子具有幾乎相同的動力學尺寸（2.4？ ×2.4 ？×3.14？），且具有非常相似的物理化學性質（特別是沸點:H2,20.39 K; D2,23.67 K;T2,25.03 K），使得高純度氫同位素混合氣分離被認為是現代分離技術中最大的難點和挑戰之一。

研究團隊使用對苯二酚作為還原劑，構建同時具有兩種Cu價態和微孔的Cu(I)Cu(II)-BTC材料，并用于1:1氫氘混合氣分離。結果顯示，Cu(I)Cu(II)-BTC材料獨特的Cu(I)和Cu(II)配位網絡，可以顯著促進D2/H2同位素分離。密度泛函理論計算表明，骨架中Cu(I)大環的引入減小了孔尺寸，進一步導致H2/D2分子在Cu(II)位點上的相互作用增強。Cu(I)Cu(II)-BTC在30 K時選擇性顯著提高（圖1），主要是由于動力學量子篩分和化學親和量子篩分的協同作用。同時，Cu(I)Cu(II)-BTC中O-Cu(I)-O構型的156°角較大，使得Cu(I)的dz2軌道和正電荷不能有效地參與氫相互作用，導致材料氫吸附結合強度較弱，無法在液氮溫度以上表現出Cu(I)位點高的化學親和力效應，不能有效分離氫同位素（圖2）。研究團隊首次提出了Cu(I)結構對量子篩分效應的影響，對高效氫同位素分離中具有金屬位點的多孔材料的合理設計提供了新的思路。

等離子體所博士研究生胡小宇為論文第一作者，通訊作者為等離子體所陳長倫研究員、中國工程物理研究院材料研究所周琳森副研究員和李佩龍高級工程師，等離子體所是第一完成單位。上述研究工作獲得了國家重點研發計劃項目和國家自然科學基金項目的資助和支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c18221#

圖1. Cu(I)Cu(II)-BTC分離性能比較

圖2. Cu(I)Cu(II)-BTC分離D2/H2混合氣的機制