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高純氘(D2)是一種重要的工業(yè)和科學(xué)氣體，它已被廣泛用于中子緩蝕劑，同位素示蹤劑等領(lǐng)域。盡管對(duì)天然氘的需求量很大，但它的含量只相當(dāng)于海洋中天然氫的0.0156%。此外，D2及其同位素(H2或T2)分子具有幾乎相同的動(dòng)力學(xué)尺寸（2.4？ ×2.4 ？×3.14？），且具有非常相似的物理化學(xué)性質(zhì)（特別是沸點(diǎn):H2,20.39 K; D2,23.67 K;T2,25.03 K），使得高純度氫同位素混合氣分離被認(rèn)為是現(xiàn)代分離技術(shù)中最大的難點(diǎn)和挑戰(zhàn)之一。

研究團(tuán)隊(duì)使用對(duì)苯二酚作為還原劑，構(gòu)建同時(shí)具有兩種Cu價(jià)態(tài)和微孔的Cu(I)Cu(II)-BTC材料，并用于1:1氫氘混合氣分離。結(jié)果顯示，Cu(I)Cu(II)-BTC材料獨(dú)特的Cu(I)和Cu(II)配位網(wǎng)絡(luò)，可以顯著促進(jìn)D2/H2同位素分離。密度泛函理論計(jì)算表明，骨架中Cu(I)大環(huán)的引入減小了孔尺寸，進(jìn)一步導(dǎo)致H2/D2分子在Cu(II)位點(diǎn)上的相互作用增強(qiáng)。Cu(I)Cu(II)-BTC在30 K時(shí)選擇性顯著提高（圖1），主要是由于動(dòng)力學(xué)量子篩分和化學(xué)親和量子篩分的協(xié)同作用。同時(shí)，Cu(I)Cu(II)-BTC中O-Cu(I)-O構(gòu)型的156°角較大，使得Cu(I)的dz2軌道和正電荷不能有效地參與氫相互作用，導(dǎo)致材料氫吸附結(jié)合強(qiáng)度較弱，無法在液氮溫度以上表現(xiàn)出Cu(I)位點(diǎn)高的化學(xué)親和力效應(yīng)，不能有效分離氫同位素（圖2）。研究團(tuán)隊(duì)首次提出了Cu(I)結(jié)構(gòu)對(duì)量子篩分效應(yīng)的影響，對(duì)高效氫同位素分離中具有金屬位點(diǎn)的多孔材料的合理設(shè)計(jì)提供了新的思路。

等離子體所博士研究生胡小宇為論文第一作者，通訊作者為等離子體所陳長倫研究員、中國工程物理研究院材料研究所周琳森副研究員和李佩龍高級(jí)工程師，等離子體所是第一完成單位。上述研究工作獲得了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目和國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目的資助和支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c18221#

圖1. Cu(I)Cu(II)-BTC分離性能比較

圖2. Cu(I)Cu(II)-BTC分離D2/H2混合氣的機(jī)制