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我國(guó)學(xué)者突破光驅(qū)動(dòng)二氧化碳資源化利用領(lǐng)域瓶頸
文章來源:科技日?qǐng)?bào)     更新時(shí)間:2023-03-02 15:33:02
記者1日從中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉,該校熊宇杰、龍冉研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一類等離激元催化材料,實(shí)現(xiàn)了可見光區(qū)和紅外光區(qū)二氧化碳與水的高選擇性轉(zhuǎn)化。該技術(shù)使用廣譜低強(qiáng)度光,甲烷產(chǎn)率高達(dá)0.55毫摩爾/克/小時(shí),碳?xì)浠衔锏漠a(chǎn)物選擇性達(dá)100%,是目前光驅(qū)動(dòng)二氧化碳資源化利用的最高紀(jì)錄。相關(guān)研究成果日前發(fā)表在《自然通訊》上。

  利用陽(yáng)光、二氧化碳和水生成人類所需物質(zhì)是長(zhǎng)期以來的夢(mèng)想。然而,這種人工光合成體系面臨著一些重大挑戰(zhàn),其關(guān)鍵是如何利用太陽(yáng)光中低能量的光子。紅外光是太陽(yáng)光譜中典型的低能光子,在太陽(yáng)光譜中占比高達(dá)53%。通常的半導(dǎo)體光催化技術(shù)只能利用紫外區(qū)和可見區(qū)的光子來驅(qū)動(dòng)化學(xué)轉(zhuǎn)化,制約了太陽(yáng)能利用效率。近年來,國(guó)際上提出利用金屬納米材料的等離激元效應(yīng)來驅(qū)動(dòng)催化反應(yīng)的思路,以期解決半導(dǎo)體光催化面臨的瓶頸問題。然而,等離激元金屬納米材料具有吸收低能光子的能力,卻難以將吸收的能量有效地利用到催化反應(yīng)中去,導(dǎo)致化學(xué)轉(zhuǎn)化活性很低。 

  研究團(tuán)隊(duì)聚焦二氧化碳與水的轉(zhuǎn)化反應(yīng),基于等離激元材料的催化活性位點(diǎn)設(shè)計(jì),形成金屬與二氧化碳分子的有效雜化耦合體系。通過一系列工況條件下的譜學(xué)表征,發(fā)現(xiàn)在等離激元的局域電場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)下,其費(fèi)米能級(jí)之上會(huì)出現(xiàn)準(zhǔn)離散的陷阱態(tài),有助于發(fā)生熱電子的直接激發(fā)過程,并通過延長(zhǎng)熱電子壽命而發(fā)生二次激發(fā)過程,從而實(shí)現(xiàn)高效多光子吸收和選擇性能量轉(zhuǎn)移?;谠撟饔脵C(jī)制,所設(shè)計(jì)的材料在可見光區(qū)和紅外光區(qū)范圍內(nèi),皆可驅(qū)動(dòng)二氧化碳與水高選擇性轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔铩?/p>

  此外,利用等離激元催化的多光子吸收特點(diǎn),研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)優(yōu)化了反應(yīng)裝置,實(shí)現(xiàn)了散射光子的高效吸收,從而突破了當(dāng)前光驅(qū)動(dòng)二氧化碳資源化利用領(lǐng)域的瓶頸。

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