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新材料韌性是達爾文蜘蛛絲的3.4 倍，帶領彈性材料韌性邁入 GJm?3 時代

文章來源：賢集網更新時間：2023-06-25 14:53:07

你知道目前世界上韌性最高的天然材料是什么嗎？答案是——達爾文蜘蛛絲。

前不久，山東大學王旭教授團隊研制出一種彈性體，它的韌性是達爾文蜘蛛絲的 3.4 倍，使得彈性材料的韌性正式邁入 GJm−3 時代。這款彈性體的名字叫 SPUU-DA，含有芳基酰胺和酰胺基脲基團。

熱塑性彈性體的定義

熱塑性彈性體（Thermoplastic elastomer）也被稱作為熱塑性橡膠（Thermoplastic rubber），是一種兼具橡膠和熱塑性塑料特性的高分子材料。在室溫下呈現橡膠特性，而在高溫下又能塑化成型。它是繼天然橡膠、合成橡膠之后的所謂第三代橡膠，簡稱TPE或TPR。其結構特點是由化學鍵組成不同的樹脂段和橡膠段，樹脂段憑借鏈間作用力形成物理交聯點，橡膠段是高彈性鏈段，貢獻彈性。塑料段的物理交聯隨溫度的變化而呈可逆變化，顯示了熱塑性彈性體的塑料加工特性。

山東大學利用錯配超分子作用增韌彈性體

山東大學王旭教授團隊在Angew. Chem. Int. Ed.上以研究論文的形式發表了題為“Development of Tough Thermoplastic Elastomers by Leveraging Rigid–Flexible Supramolecular Segment Interplays”的研究成果，山東大學博士研究生王璐平為第一作者。該工作設計了一種利用剛性和柔性超分子片段搭配形成錯配超分子作用來增韌熱塑性彈性體，此設計有效避免了過度超分子聚集。在該策略的指導下制備出了制備出了世界上最韌的彈性體SPUU-DA，其韌性（1.2 GJ m−3）是最韌天然材料（達爾文蜘蛛絲354 MJ m−3）的3.4倍，是現有最韌合成聚合物彈性體（一種氫鍵導電彈性體，615 MJ m−3）的2.0倍，引領材料的韌性進入了GJ m-3時代。SPUU-DA彈性體還具有非凡的斷裂真應力（2.3 GPa），高拉伸性（~2900%應變），超強的抗損傷能力和損傷容限，良好的彈性，優異的愈合能力，多次回收性，抗沖擊性和良好的緩沖能力。

文章對材料的錯配超分子作用增韌機制進行了反復驗證，通過合成一系列超分子彈性體并研究其性能，從而證實了該增韌策略的普適性。作者還在文章的最后詳細闡述了高韌性超分子彈性體在高性能復合材料、抗沖擊涂層、介電彈性體等領域的潛在應用模式。

如何實現熱塑性彈性體的增韌？

韌性作為材料的一個重要力學參數，代表了材料在發生塑性變形和斷裂過程中吸收能量的能力。如何提高材料的韌性是制約材料發展的瓶頸，也是化學和材料科學領域非常重要的研究課題。熱塑性彈性體以其優異的性能和可回收的特點，廣泛應用于國防工業、生物醫用和柔性電子等領域。

熱塑性彈性體的增韌歷史可以追溯到20世紀30年代，拜耳合成了具有軟硬兩段的聚氨酯。20世紀90年代以后，科學家們意識到，利用超分子作用來增韌能取得更顯著的效果，但前期的分子設計大多傾向于非特異性超分子作用的多重結合，這可能會造成超分子作用的過度聚集，使得材料在承受外力時難以耗散能量而遭到破壞。

近年來，學界開始將目光轉向非特異性的超分子基元，比如酰胺基脲、異山梨酯、植酸等。通過形成多聚體的方式，來實現超分子材料的增韌，從而讓制備韌性在 600MJm−3 左右的彈性體成為可能。

但是，該團隊發現這種不受約束的非特異性多重結合，可能會造成過度的超分子堆疊。在受到外力作用時，很難發生解離重組將能量及時耗散出去。

理論來講，如果能精確調控超分子基元的非特異性結合，就能平衡材料的超分子結合強度和能量耗散，從而提高彈性體的韌性。

基于此，該課題組提出一種新策略：利用剛性和柔性超分子片段之間形成的錯配超分子作用，來實現熱塑性彈性體的增韌。通過調控這種錯配超分子作用，就可以在不犧牲強度和彈性的情況下，對能量進行有效的耗散。

值得注意的是，制備這種彈性體所使用的策略，能為設計超韌超分子聚合物以及高分子材料帶來一定的指導。

在應用前景上，SPUU-DA 可被用于高性能復合材料、抗沖擊涂層、高韌聚合物、介電彈性體等領域。

正如論文所演示的那樣，當使用彈性體包覆玻璃時，可以構成一種有機-無機復合材料。

落球沖擊試驗結果顯示，該策略能將玻璃的抗沖擊能力至少提高 13 倍以上。擺錘沖擊試驗結果則顯示，SPUU-DA 彈性體的沖擊能量吸收為 21.2 ± 7.8 J，沖擊強度為 1699.0 ± 638.5kJm−2，且能對高速運動物體起到緩沖作用。

同時，由于 SPUU-DA 是一種熱塑性材料，因此可以在有機溶劑中溶解，很容易就能實現分離和回收。

另外，研究中使用的超分子擴鏈劑也可作為超分子添加劑，以用于對其他材料的增韌。以含有 1,4-丁二醇（擴鏈劑）的聚氨酯為例，當加入小于 4wt.% 的超分子添加劑時，聚氨酯的韌性能被提高 50 倍以上。同時少量添加劑并不會給原始生產工藝帶來影響，因此具有較高的實用性。（編者注：wt% 是重量（質量）百分數的單位，表示重量比及一種物質占混合物的比重。）

此外，當頻率為 1kHz 的情況下，SPUU-DA 具有 9.33 的高介電常數、以及 0.04 的低介電損耗正切值。這意味著它有潛力成為具備高承載能力的特種介電彈性體。

最重要的是，該團隊發現錯配超分子增韌策略也適用于聚酰胺體系，而這將進一步擴大其應用范圍。

從材料界的“裝甲衛士”說起

研究中，擔任論文一作的王璐平，從聚氨酯脲彈性體的制備入手，借此開啟在高性能彈性體上的探索。

課題組關注到凱夫拉“聚對苯二甲酰對苯二胺”，具有非常高的強度，可被用作防彈衣材料。在武器裝備領域，更是被稱為“裝甲衛士”。該類材料的高強度主要來源于：其分子中含有可重復的剛性芳基酰胺結構單元。

注意到這一點之后該團隊設想：如果將這種結構引入聚氨酯彈性體中，或能極大地提升材料的韌性。

因此，他們將目光鎖定在與凱夫拉結構基元類似的剛性分子 4, 4'-二氨基苯酰替苯胺上，通過與柔性分子己二酸二酰肼搭配，構成錯配的超分子作用，進而引入到聚合物基體之中。

首先，通過設計配方和大量實驗，本次課題的高可行性得到驗證。隨后，課題組通過實驗來探明最優的比例，最終發現當剛性組分和柔性組分的比例是 1：1 的時候，制備出來的聚合物具有更高的力學性能。其中，性能最優的彈性體是 SPUU-DA。

接著，他們又通過大量的表征手段，對其超高韌機理進行探究。通過小角 X 射線散射、X 射線衍射、差示掃描量熱法以及理論模擬等手段，輔以針對耗散能的表征，證實了如下理論：SPUU-DA 彈性體的高韌性，主要源于分子結構內的錯配超分子作用。

最后，課題組又合成一系列彈性體，對該策略的可行性進行反復驗證。又將其用于聚酰胺體系，這一策略的普適性從而得到驗證。

目前，針對高強度抗沖擊防護的應用，該團隊已經取得較為理想的進步，并已將其用于制備鈣鈦礦太陽能電池的涂層。

該涂層具備高透明、抗沖擊的特性，可以有效地阻止鈣鈦礦電池的核心組分與水分、氧氣以及灰塵的接觸，從而大大提高該類電池的穩定性和使用壽命。

另據悉，非平衡高分子是王旭的研究方向之一。他表示，從物理化學的角度來看，人們熟知的高分子體系，大多受控于經典熱力學原理，在能量最小的熱力學平衡態之下可以保持穩定。體系平衡一旦建立，所有參量將不再隨時間變化。

實際上，自然界中的生命體系并非遵循這樣的運作機制。相反，生命體系一般受控于耗散熱力學，必須依靠外界燃料或能量的持續輸入，才能維持瞬時的形態。

所以，對于非平衡體系來說，它始終運行在高能量的非平衡態之下，所有參量都會隨時間呈現出周期性的變化。只有這樣，才能維持生命體內的活性結構，并實現相應的復雜功能。

而該團隊所研究的非平衡高分子體系，其獨特之處在于通過模擬自然界中能量驅動的耗散體系，以仿生的方式構造非平衡體系，進而設計一系列的自適應材料。隨著外界條件的變化，這些材料的作用和功能也可以進行有意識的調節、響應和修復。

由此可見，建立和研究這種非平衡體系，不僅能為揭示生命體中非平衡組裝的機理提供新見解，也能在設計和開發相關新型智能材料領域中發揮重要作用。基于此，課題組也將展開更深入的研究。

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