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反式鈣鈦礦光伏電池因簡(jiǎn)單的器件結(jié)構(gòu)、顯著的成本下降潛力和關(guān)鍵材料的選擇多樣性廣受關(guān)注。然而，由于晶格雜質(zhì)離子容忍度低，目前針對(duì)鈣鈦礦導(dǎo)電類型的可控?fù)诫s仍是關(guān)鍵難題；此外，作為非發(fā)光性深能級(jí)缺陷，鈣鈦礦體相晶界缺陷也是阻礙器件性能進(jìn)一步提升的主要原因。因此，開發(fā)一種能同時(shí)實(shí)現(xiàn)鈣鈦礦可控?fù)诫s與晶界鈍化的工藝，是當(dāng)前高效鈣鈦礦光伏技術(shù)產(chǎn)業(yè)化面臨的重要挑戰(zhàn)。

對(duì)此，何祝兵團(tuán)隊(duì)基于化學(xué)配位思想提出了一種全新的“分子擠出”工藝策略。帶有磷酸錨定基團(tuán)的p型吖啶小分子在鈣鈦礦成膜過程中被完美地?cái)D出至晶界和底部，從而對(duì)鈣鈦礦晶界和表面實(shí)現(xiàn)全面的覆蓋鈍化，深能級(jí)缺陷態(tài)密度降低至1013量級(jí)。同時(shí)，鈣鈦礦晶粒表面與吖啶分子之間存在基于“電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合體”機(jī)制的明顯電子轉(zhuǎn)移，從而實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦的強(qiáng)p型摻雜，構(gòu)筑了能級(jí)失配僅為0.21eV的肖特基結(jié)，顯著提高了界面空穴傳輸效率。

在無(wú)預(yù)置空穴傳輸層的鈣鈦礦電池領(lǐng)域，器件效率從22.20%提升至25.86%，第三方認(rèn)證效率達(dá)到25.39%，創(chuàng)下反式鈣鈦礦電池的世界紀(jì)錄。經(jīng)過1000小時(shí)標(biāo)準(zhǔn)太陽(yáng)光暴曬，器件效率仍保持初始效率的96.6%，而無(wú)晶界鈍化的參考電池暴曬500小時(shí)后，器件效率衰減超過20%。

該研究采用紅外原子力顯微鏡輔以二次離子質(zhì)譜技術(shù)，直接呈現(xiàn)了吖啶分子在鈣鈦礦薄膜晶界和表面的分布，澄清了前人關(guān)于無(wú)空穴傳輸層電池中功能分子的分布猜測(cè)，指出連續(xù)的“分子擠出”薄層是實(shí)現(xiàn)高性能器件的關(guān)鍵因素。