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　　為了實現高性能的自旋電子學器件，迫切需要有效的方法來可逆地調控材料的自旋序。研究者們發展了適用于不同場景的包括磁場、電場、光場在內的多種物理手段，但是對化學控制自旋的可行性卻少有探索。化學修飾如部分氫化、不對稱邊緣修飾等此前已被用來調節石墨烯等材料的磁性質，但這些修飾基本上是永久性、不可逆的。

　　研究人員提出一種可逆的化學調控自旋的方法，即利用眾所周知的內酰亞胺-內酰胺互變異構反應來誘導二維金屬有機晶格中的磁相變。在原理上，發生內酰亞胺-內酰胺互變異構反應前后，有機配體前線軌道的原子組成、空間電荷和相位分布、能級位置，甚至自旋態都可能發生變化，并對與之直接相連的過渡金屬之間的磁耦合性質產生顯著的影響，比如改變磁耦合強度大小，誘導磁耦合序重新排列。

　　通過理論設計的三種二維金屬有機晶格，研究人員驗證了這種化學調控自旋方法的可行性。以鉻和2,5位羥基取代的吡嗪構造的金屬有機晶格為例，在內酰亞胺-內酰胺互變異構反應前后，該金屬有機晶格從反鐵磁基態轉變為亞鐵磁基態，這種轉變進一步誘導材料的電子結構從無自旋極化的普通半導體轉變為價帶和導帶具有100%自旋極化并且極化方向完全相反的雙極磁性半導體。同時，電子帶隙和載流子有效質量也發生了顯著變化。此外，材料的磁各向異性能在異構反應前后增強了五倍。

　　(中國科大供圖)