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會自己“決策”！上交大研發出水凝膠驅動新方法，實現水下全空間的趨光性運動

文章來源：賢集網更新時間：2023-10-24 14:39:05

水凝膠材料在生物醫學領域展現了廣闊的應用前景，成為當前最受關注的生物材料。然而水凝膠材料天生質弱，強度低、韌性差，成為限制其應用的瓶頸難題。盡管當前已有多種提升水凝膠力學性能的方法，例如雙網絡策略以及基于聚乙烯醇的結構優化策略，但這些方法無一例外涉及冗長制備流程或苛刻制備條件，限制了其臨床轉化應用。

近日，上海交通大學錢小石教授團隊與香港大學Nicholas X. Fang教授團隊合作展示了一種基于水凝膠的交通工具，可以在無約束的流體空間內跟隨光子照明的方向進行方向調節。這項工作以“Self-regulated underwater phototaxis of a photoresponsive hydrogel-based phototactic vehicle”為題發表在國際頂級期刊《Nature Nanotechnology》上。

會自己“決策”的水凝膠

在海洋中，有一些漂浮的小生物能感知到水中光線的變化。它們可以根據光線的強弱，自主調整自己的運動，以便捕捉到食物、尋找繁殖的機會，并遠離危險。這些生物的調整運動有很多種，包括趨光性、趨渦性、趨流性和趨化性等，讓它們可以根據環境的變化，自主選擇移動的方向。這種能力讓它們看起來有點像在做“決策”。

要實現這種“決策”，生物體需要在受到刺激時產生驅動力，并在合適的時候停止驅動。目前，人類制造的一些人工系統也有類似的反饋控制功能，但這些功能往往需要依賴預先編程的電子電路控制，或者人為的遙控操作。然而，如果不依賴電子控制或人工干預，僅僅使用均勻的材料，我們還很難實現像這些小生物一樣，可以無拖線、自主決策地在整個空間內進行趨光性運動。這個領域仍有許多挑戰等待我們去克服和研究。

在這項研究中，團隊通過調整水凝膠納米復合材料內部的光-熱-機械-流體相互作用，成功實現了人工趨光性。這種趨光性不依賴于對光源或邊界條件的特殊要求，通過建立負反饋回路來調控水凝膠系統的運動，PTV能夠在沒有明顯遠距離偏離的情況下追蹤光線，并能夠在適度而持續的光照下精確地轉向復雜的路徑。

考慮到PTV僅具有一個負反饋回路，因此探索涉及更多控制回路的策略可能會使這種不受約束、不需要電子元件、能夠自給自足能源的材料系統具備多功能的調節行為。通過控制定制的光熱納米顆粒和聚合物基質中的微孔，作者實現了軟材料的強化學力學變形。車輛迅速采取最佳姿態，并在自身周圍產生定向流，從而實現強大的全空間趨光性。此外，這種趨光性使一系列復雜的水下運動成為可能。

作者證明這種多功能性是由光熱流體相互作用的協同作用產生的，導致閉環自我控制和快速可重構性。這種不受束縛的、無電子設備的、環境驅動的水凝膠車輛可以根據類似于自然陽光的中等強度的照明線索，靈活地穿越障礙物，這種能力讓它們看起來有點像在做“決策”。

“決策”是如何進行的？

在光照條件下，PTV利用定向光子能量引發溫度、流場和幾何形態上的非對稱性。光子誘導的多場可逆非對稱性使PTV能夠對任何入射方向做出響應，從而產生可提供動力的向光流體運動，并自發地采取最佳姿態進行低阻力的向光游動。為了避免因受熱表面引起的上升流而產生的偏移運動，PTV能夠自適應地增強受熱表面的對流換熱，從而為糾正方向偏差提供負反饋。此智能系統采用一種快速驅動和恢復的刺激響應水凝膠為基質材料，對來自不同方向的光照能做出快速響應。高靈敏度和可逆的化學機械反應使其能夠在溫和的光照條件下（＜1 Sun），實現對全空間的向光性和精準操縱。

一旦受到光照，PTV的三種非對稱特性同時被激發，從而形成新的溫度梯度、流場梯度和機械應變梯度。為了實現長期且對等的驅動和恢復，作者通過控制材料制備的化學和物理過程來改變凝膠的孔隙度。在16°的角度下，冰模板輔助下混合交聯的水凝膠柱在不到一秒的時間內完全恢復原狀，其恢復速度與其收縮速度相當，比之前報道的最佳值快了30倍。

PTV中內嵌的光熱響應材料r-GO和AuNPs有效地將光能轉化為熱能，當從上方照射光線時，PTV迅速上升至水面。表面的溫升引發向上的對流，傳遞了方向信息。PIV測試結果與CFD模擬結果相當吻合。水平光照時，右側的水平輻照引起溫度和流場的非對稱性，在光照一側產生更高的溫度和流速。被加熱的表面反映了入射光的方向信息，但也會引發上升流，使PTV向右上方移動。CFD和PIV結果表明，流場中的大部分是向上對流，這可能導致水平光線照射時的準確性降低。

在白光照射下，與r-GO耦合的PTV表現出自主向上和向右的躍遷，然后回到底部，實現了水平趨光性。分析結果表明，PTV加速時遇到環境冷流體的速度更快，隨之而來的冷卻終止了上升流，使PTV重新回到正常運動軌跡。大量的對流傳熱向環境中釋放的熱量(q=-hA(T_s-T_f ))超過了輸入光子的功率（P），因此引發了表面溫度的振蕩，從而構建了負反饋回路。在陽光照射下，PTV始終停留在容器底部。

一旦受到光照，PTV立即開始游向水面。與AuNPs結合的PTV同樣也能夠向光源方向跳躍。由于光束寬度相對較窄，上升的PTV會通過遠離照明的方式降低表面溫度，從而完成負反饋循環。作者定量研究了無量綱理查森數（Ri=Gr/Re2）來探究自然對流和強制對流的相對權重。盡管在兩種情況下努塞爾特數（Nu=16.9）相當，但激光照射時的Ri為144.0（?1），從而證實了自然對流在冷卻中占主導地位。而在寬光束照射下，Ri=6.8，說明速度誘導的混合對流在自適應調節中扮演重要角色。

槳狀觸手獲取動量時容易與激光束錯位，由光-熱-流體驅動的PTV在較長距離上表現出魯棒的趨光性卻幾乎沒有方向偏差。將六根偏離中心位置的觸手巧妙地級聯，PTV能夠自適應的旋轉前進。響應性觸手會向光源方向彎曲并抵消傾覆力矩，從而在PTV爬上坡道時提供額外的穩定性。由于聚合物基體自發誘導的非對稱性和快速恢復特性，PTV的定向響應是即時的。PTV具備靈活操控的能力的同時還具有出色的方向和位置分辨率。在恒定光源的連續變化角度下，PTV可以完美地模仿中國書法漢字“自然”中復雜的筆畫運動。與在水面浸沒時的趨光性不同，由于馬蘭戈尼對流效應，當PTV浮在氣水界面上時，會避開光線。

關于上海交通大學錢小石教授團隊

上海交通大學機械與動力工程學院錢小石教授課題組主要從事先進機-電-熱耦合功能材料、器件與系統方面的研究。

錢小石，上海交通大學機械與動力工程學院教授。曾任美國Nascent Devices Inc.公司副總裁、首席技術官。長期從事機-電-熱耦合的功能材料與系統研究，研制高性能壓電/磁電復合材料、電活性高分子、電卡制冷材料，并制造多臺先進柔性觸感系統、磁電傳感與能源回收設備以及固態制冷系統樣機。2018年回國任職，相關研究成果已陸續在Nature、Science等高水平學術期刊發表。

目前課題組主要從事電卡制冷材料與系統，鐵電、介電換能與儲能材料與器件，軟物質自主驅動系統，可重構光熱超材料等方面的基礎研究，研究經費充足，國內、國際合作廣泛。

此次研究依托材料科學、熱科學、光學、流體力學、機械制造等多個領域的交叉合作，上海交通大學機械與動力工程學院的孟光教授、陳江平教授、吳亞東副研究員、汪華苗副教授、楊光副教授、劉振宇副教授以及南方科技大學機械與能源工程系的葛锜副教授也參與了該項研究。研究工作得到了國家重點研發計劃項目，國家自然科學基金項目，上海市自然科學基金項目，機械系統與振動全國重點實驗室開放課題等項目的支持。

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來源：賢集網
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