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　　在前期研究中，中國(guó)科學(xué)院國(guó)家納米科學(xué)中心研究員魏志祥和張建齊等發(fā)現(xiàn)，在大面積有機(jī)光伏器件的制備過程中，微小的分子結(jié)構(gòu)變化導(dǎo)致劇烈的成膜過程變化。研究顯示，在含鹵溶劑氯仿中能夠取得相似光電轉(zhuǎn)化效率（~18%）的兩個(gè)非富勒烯受體Qx-1和Qx-2，在鄰二甲苯中卻有巨大的反差（13.7 % 與0.65%），而兩個(gè)分子在成膜的結(jié)晶時(shí)間上存在顯著差異。

　　為了探究分子結(jié)構(gòu)在大面積有機(jī)光伏器件制備的成膜動(dòng)力學(xué)中的影響，該團(tuán)隊(duì)選擇了三個(gè)烷基鏈存在細(xì)微區(qū)別的Y系列同系物分子（Y6、N3、L8-BO）與PM6共混，采用狹縫涂布法制備大面積有機(jī)光伏器件。該工作采用原位吸收光譜、原子力顯微鏡及掠入射廣角X射線散射，并結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬的結(jié)果解析成膜動(dòng)力學(xué)機(jī)制。原位光譜表征表明三種結(jié)構(gòu)相似的受體分子在成膜時(shí)吸收光譜演化趨勢(shì)存在顯著差異，呈現(xiàn)出“生長(zhǎng)”和“移動(dòng)”的二元模式（圖1）。后續(xù)的多尺度結(jié)構(gòu)分析表明，三種不同的分子呈現(xiàn)出不同的聚集形態(tài)特征，且分子堆積模式存在明顯區(qū)別。從分子動(dòng)力學(xué)中提取出的星型三聚體及其進(jìn)一步組裝形成的聚集體，其特征能夠同時(shí)體現(xiàn)“生長(zhǎng)”模式的吸收光譜演化以及符合掠入射廣角X射線散射結(jié)果。基于以上實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果，該研究提出了聚集控制的大面積有機(jī)光伏器件制備成膜動(dòng)力學(xué)（圖2）。動(dòng)力學(xué)模型提出，分子烷基鏈與主骨架相互競(jìng)爭(zhēng)導(dǎo)致分子聚集類型的變化，進(jìn)而逐層級(jí)地決定有機(jī)光伏器件的活性層形貌及器件性能。聚集態(tài)的分布由分子結(jié)構(gòu)本征決定，但可通過濃度、溶液溫度和給體-受體分子的相互作用進(jìn)行調(diào)制，為有機(jī)光伏材料的分子設(shè)計(jì)及加工工藝調(diào)整提供了重要參考。

　　相關(guān)研究成果以Concretized structural evolution supported assembly-controlled film-forming kinetics in slot-die coated organic photovoltaics為題，發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)的支持。

圖1. 原位光譜表征結(jié)果。（a-c）原位光譜瀑布圖；（d-f）光譜疊圖；（g-i）生長(zhǎng)-移動(dòng)模型擬合光譜演化結(jié)果。

圖2. 聚集控制的大面積有機(jī)光伏器件制備的成膜動(dòng)力學(xué)圖解