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　　鋰離子電池具有轉換效率高、循環壽命長、能量密度高等優點。而以石墨為負極的鋰離子電池難以滿足移動設備、電動汽車和儲能電網等對更高能量密度和功率密度的需求，故亟待研發新型高性能鋰離子電池體系。負極材料是鋰離子電池體系中的關鍵組成部分，直接關系到電池的能量和功率性能。因此，研發比石墨負極具有更高能量和功率密度的負極材料具有重要意義。 

　　成本低廉的二氧化錫（SnO₂）和四氧化三錳（Mn₃O₄）等過渡金屬氧化物具有較高的理論比容量，是鋰離子電池的理想負極材料之一。然而，這類材料的導電性差、在充放電過程中體積變化大，制約了在鋰離子電池中的應用。此前，有研究通過納米化以及與各種碳材料導電框架形成復合結構等措施，提高了過渡金屬氧化物活性材料的導電性，并有效緩釋了其體積膨脹。而此過程使用了大量的導電劑、粘結劑、集流體等非活性組分，導致電極材料出現比能量密度低、離子傳輸通道受阻和功率密度低等問題。因此，設計構筑“一體化”集成的碳框架活性材料載體，對提升電極容量、倍率性能和穩定性等具有重要的理論意義和實際應用價值。 

　　該研究以團隊創制的三維互連碳管網格膜（3D-CT）為骨架，巧妙地將濕化學法與化學氣相沉積法結合，在三維互連碳管網格膜的碳管內壁/腔內負載了存儲鋰離子的活性材料Mn₃O₄納米顆粒和直徑更小的碳納米管CNTs（圖1、2）。這種一體化電極具有如下優勢：三維互連碳管網格膜可作為活性物質的良好導電基體，可緩釋嵌鋰過程中Mn₃O₄納米顆粒的體積膨脹，且一體化結構和筆直孔道可促進鋰離子和電子的快速輸運；腔內填充的小直徑碳納米管CNTs可緩釋Mn₃O₄納米顆粒的體積膨脹、阻止其團聚，并可提升電極的導電性和結構穩定性。研究表明：新型鋰離子電池負極具有優異的循環和倍率性能，在1 A/g的電流密度下經過300次充-放電循環，可逆比容量達到865 mAh/g（圖3）；即使在4 A/g的高電流密度下，這一電池仍具有418 mAh/g的高可逆比容量。 

　　同時，科研人員在三維碳管網格膜的碳管內壁同時負載了過渡金屬氧化物NiO和SnO₂納米顆粒（圖4）。這種新型負極具有如下優勢：一體化碳管框架之間的化學鍵連接，提高了電極的穩定性，減小了電極內部的接觸電阻，并提高了電極的導電性；有序直立的碳管陣列縮短了鋰離子輸運距離，加速了鋰離子的快速輸運，從而提升了電極的倍率性能；碳管內壁的NiO納米顆粒能夠作為活性材料提升容量，并能夠與SnO₂協同促進Sn向SnO₂的可逆轉化，提升了電極的容量和倍率性能。結果表明，該復合電極在1 A g^-1的電流密度下充-放電循環200次后，比容量達到928.5 mAh g^-1，且在4 A g^-1的高電流密度下仍具有633.5 mAh g^-1的高比容量，展現了優異的容量和倍率性能（圖5）。 

　　該工作為高性能鋰離子電池負極的制備開辟了新途徑，具有重要的理論意義和實際應用價值。研究工作得到國家自然科學基金和合肥研究院院長基金的支持。 

　　圖1. Energy & Environmental Materials封面文章。基于三維互連碳管網格膜的高性能鋰離子電池負極。其中，該工作在大直徑的碳管內壁/腔內充填Mn₃O₄納米顆粒/小直徑碳納米管CNTs。

　　圖2. Mn₃O₄-NPs/CNTs@3D-CT網格膜電極的制備流程及其示意圖：（a）制備流程；（b）光學照片；（c）Li+離子與電子在電極上的輸運路徑；（d）Li+離子和電子在每個垂直碳管中的輸運路徑。

　　圖3. 電化學性能：（a）3D-CT、CNTs@3D-CT、MnO₂-NPs@3D-CT和Mn₃O₄-NPs/CNTs@3D-CT四種電極在相同電流下的循環性能對比；（b）四種電極在不同電流下的倍率性能對比；（c、d）Mn₃O₄-NPs/CNTs@3D-CT電極與迄今報道的其他的Mn₃O₄基復合電極在1.0、2.0和4.0 A/g時的性能對比。

　　圖4. NiO/SnO₂-NPs@3D-CT網格膜電極的示意圖及形貌表征：（a）制備流程；（b）3D-CT的SEM照片；（c、d）NiO/SnO₂-NPs@3D-CT的SEM照片。

　　圖5. 3D-CT、SnO₂-NPs@3D-CT和NiO/SnO₂-NPs@3D-CT電極的電化學性能對比：（a）循環性能對比；（b）倍率性能對比；（c）NiO/SnO₂-NPs@3D-CT網格膜電極和SnO₂-NPs@3D-CT電極以及此前報道的SnO₂復合電極在1、2和4 A/g下的性能對比。