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多年來(lái)，自支撐氧化物薄膜的主流制備方法是基于水溶性犧牲層的薄膜生長(zhǎng)、剝離和轉(zhuǎn)移技術(shù)。然而，國(guó)際上普遍使用的Sr-Al-O基水溶性犧牲層與目標(biāo)氧化物薄膜之間會(huì)形成高密度界面缺陷，導(dǎo)致水輔助剝離和轉(zhuǎn)移過(guò)程中自支撐氧化物薄膜產(chǎn)生高密度裂紋，顯著影響結(jié)晶性和完整性。因此，如何抑制缺陷形成，獲得大面積、高結(jié)晶性、高性能的自支撐薄膜是關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。

研發(fā)團(tuán)隊(duì)深入探索了Sr-Al-O基水溶性薄膜的激光分子束外延生長(zhǎng)窗口，利用精細(xì)的薄膜生長(zhǎng)控制技術(shù)發(fā)現(xiàn)了一種新型水溶性犧牲層材料——Sr4Al2O7。

系統(tǒng)性實(shí)驗(yàn)表征和第一性原理材料模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn)，雙軸應(yīng)變下的Sr4Al2O7薄膜具有四方結(jié)構(gòu)對(duì)稱性，與多數(shù)ABO3鈣鈦礦材料可以形成高質(zhì)量共格外延生長(zhǎng)，抑制了界面處缺陷的形成和水輔助剝離過(guò)程中裂紋的產(chǎn)生，顯著提升了自支撐氧化物薄膜的結(jié)晶性和完整性。研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)從Sr4Al2O7上剝離的自支撐薄膜中無(wú)裂紋區(qū)域可以擴(kuò)展到毫米級(jí)，比目前已報(bào)道的同類自支撐薄膜樣品在尺寸上高1~3個(gè)數(shù)量級(jí)，且其結(jié)晶性和功能性可以與單晶襯底上生長(zhǎng)的外延薄膜媲美。

Sr4Al2O7薄膜具有寬且穩(wěn)定的激光分子束外延生長(zhǎng)窗口，與多數(shù)鈣鈦礦氧化物薄膜的生長(zhǎng)兼容，制備工藝具有普適性。研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)Sr4Al2O7獨(dú)特的化學(xué)組分和晶體結(jié)構(gòu)導(dǎo)致其具有極高的水溶性，可以將水輔助剝離時(shí)間縮短近一個(gè)數(shù)量級(jí)，顯著提升自支撐氧化物薄膜的制備效率，有助于大規(guī)模高性能氧化物薄膜的制備。

相關(guān)論文信息：

https://doi.org/10.1126/science.adi6620