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　　負(fù)載型金屬催化劑在化學(xué)工業(yè)中發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。通過高效催化劑的研發(fā)，能夠顯著降低能耗，發(fā)展新的綠色化學(xué)過程。一般認(rèn)為，載體上的金屬原子提供催化反應(yīng)的活性位點(diǎn)，而活性金屬位點(diǎn)是靜止不動(dòng)的。這導(dǎo)致載體上遠(yuǎn)離金屬位點(diǎn)處的中間體無(wú)法轉(zhuǎn)化，限制了金屬催化劑效率的提升。

　　團(tuán)隊(duì)通過多重氣相脈沖鍵合策略，將配體保護(hù)的鉑單原子鍵合在氧化鈰載體上，利用二氧化碳加氫反應(yīng)中原位產(chǎn)生的氫離子和一氧化碳的配位作用，將配體保護(hù)的鉑單原子轉(zhuǎn)化形成載體表面可移動(dòng)的分子，通過提高活性中心與二氧化碳在氧化鈰載體吸附產(chǎn)生的碳酸鹽中間體之間的碰撞概率，獲得了極高的逆水煤氣催化效率。移動(dòng)催化為設(shè)計(jì)各種高效非均相催化劑和其應(yīng)用提供了一種前景廣闊的策略。

　　移動(dòng)催化概念的提出，旨在解決高分散催化劑在苛刻環(huán)境容易團(tuán)聚、不能轉(zhuǎn)化載體表面吸附物種等難題，通過構(gòu)筑真實(shí)反應(yīng)條件下可在載體上可逆鍵合和遷移、催化的金屬活性中心，提升金屬中心和反應(yīng)分子或中間體的碰撞幾率，進(jìn)而提升反應(yīng)效率。

　　為構(gòu)筑這種可逆鍵合物種，研究人員發(fā)展出一種多重脈沖氣相吸附策略，使用原子層沉積技術(shù)前驅(qū)體與氧化鈰載體發(fā)生多次半反應(yīng)，構(gòu)筑配位結(jié)構(gòu)相同，但覆蓋度不同的催化劑。通過自主設(shè)計(jì)建設(shè)的原子層沉積-紅外-質(zhì)譜聯(lián)用系統(tǒng)，研究人員實(shí)時(shí)觀測(cè)鉑前驅(qū)體與氧化鈰表面之間的化學(xué)反應(yīng)。

　　在逆水煤氣反應(yīng)中，該催化劑不僅呈現(xiàn)出極高的轉(zhuǎn)化頻率，還產(chǎn)生了反常的轉(zhuǎn)化頻率-負(fù)載量相關(guān)性，即相近表觀活化能下，具有相近初始配位結(jié)構(gòu)的鉑分子片段的本征活性隨鉑原子覆蓋度的降低而明顯提高。移動(dòng)催化概念的提出，為認(rèn)識(shí)催化過程的動(dòng)態(tài)行為和理解催化過程的復(fù)雜性提供了新的角度，為進(jìn)一步解決高效催化劑設(shè)計(jì)和理論研究提供良好的研究基礎(chǔ)。