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納米Pt團簇在孔道內的落位

丙烯是化學工業中最重要的烯烴之一，用于生產多種大宗化學品，包括聚丙烯、丙烯腈、丙烯酸、丙酮和環氧丙烷等。廣泛用于丙烷脫氫制丙烯的鉑基催化劑面臨著制造成本高、容易團聚燒結和高溫下催化性能快速失活等諸多問題。因此開發兼具理想催化活性、高選擇性及長期耐久性的新型催化劑具有重要的學術和應用價值。吳鵬團隊開發了一種UTL型硅鍺沸石孔道限域的Pt亞納米團簇型金屬催化劑，巧妙利用一種硅鍺分子篩（UTL）中特殊的富鍺雙四元環結構（d4r）誘導錨定客體Pt，用亞納米Pt團簇構建一種主客體雙金屬結構催化劑，極大地提升了丙烷脫氫的催化性能，并具有高活性、高丙烯選擇性和高耐久性，極具工業應用前景。

該催化劑在500℃的反應溫度下獲得了超過54%的丙烷穩定轉化率，99%以上的丙烯選擇性。實驗中，催化劑在不同的丙烷分壓，空速以及反應溫度下持續穩定催化4200小時。為了滿足工業應用需要，課題組還評價了純丙烷進料、580℃/600 ℃高溫條件下長時間的丙烷脫氫性能，結果表明催化劑具有工業應用前景。

課題組利用積分差分相位襯度成像掃描透射電子顯微鏡，證實了亞納米級的Pt團簇特異性地落位在UTL的14元環孔道內，表明Pt在UTL孔道中占據了特定位置，這與14元環孔道具有較大孔尺寸以及骨架Ge（鍺）在雙四元環結構單元的局部富集有關。

研究表明，該催化劑擁有幾乎可以忽略的Pt-Pt鍵散射路徑貢獻，說明高Ge含量的樣品中Pt的尺寸極小（Pt-Pt鍵配位數大約為3）。這證明了Pt是通過一種特殊化學鍵鍵形式錨定在Ge-UTL沸石上。此外，沒有觀察到Ge-Ge鍵的散射路徑信號，表明骨架Ge未被還原，仍為原子分散的骨架Ge位點。進一步的研究確定了Pt的定向錨定和落位是通過與雙四元環結構中的骨架Ge的化學相互作用來實現的。證明了一種全新的活性位點可以高效催化丙烷脫氫制取丙烯。