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 【背景介紹】

近些年來，由于二維（2D）層狀材料具有內部化學鍵強、層間范德華力相對較弱的優點，在下一代電子和光電子器件中具有潛在的應用價值而引起了廣泛的關注。目前2D層狀材料的研究主要集中在石墨烯等少數明星材料上，但是這些明星材料的電子性能具有相對較低、穩定性差、生產效率低下等缺點，因而限制了其實際應用。最近，以2D Bi₂O₂Se晶體為代表的2D層狀含氧化合物具有高的霍爾遷移率、高空氣穩定性等優點，這標志著其在超快、柔性光電器件中有巨大應用潛力。MOX (M = Fe, Co, Mn, Cr, Lanthanide or Actinide metals; O = oxygen, X = F, Cl, Br, I)作為2D層狀材料的著名一員，在理論上被預測具有優異的電子和磁性性能，但是如今對于MOX的合成、性能和應用的研究仍然很少。作為MOX的成員層狀氯氧化鐿（YbOCl）被預測具有鐵磁性性能，但是YbOCl晶體的制備及基本性質尚未被探索。

【成果簡介】

近日，國家納米科學中心的何軍研究員、王振興研究員和河南師范大學的夏從新教授（共同通訊作者）聯合報道了他們首次通過常壓化學氣相沉積法（APCVD）成功合成了超薄高質量的氯氧化鐿（YbOCl）單晶。利用理論模擬和實驗測量來系統地研究2D YbOCl納米片的拉曼特性。實驗觀察到在85.53 cm^-1的E_g模式和在138.17 cm^-1處的A_1g模式與密度泛函理論（DFT）計算結果的相匹配。同時溫度依賴性和厚度依賴性的拉曼散射光譜揭示YbOCl納米片中相鄰層顯示相對弱的范德華相互作用。此外，偏振拉曼散射光譜顯示A_1g模式的強度隨旋轉角度呈現雙重模式，而E_g模式的強度隨旋轉角度變化保持恒定。這些發現提供了關于2D YbOCl晶體的相關實驗信息。研究成果以題為“Growth and Raman Scattering Investigation of a New 2D MOX Material: YbOCl”發布在國際著名期刊Adv. Funct. Mater.上。

論文的第一作者為國家納米科學中心2017屆研究生姚雨雨。

【圖文解讀】

圖一、藍寶石基底上2D YbOCl納米片的結構、形貌和表征
（a）YbOCl晶體結構的示意圖；

（b）YbOCl晶體結構的俯視圖；

（c）在藍寶石基底上生長的YbOCl納米片的典型OM圖像；

（d）藍寶石基底上的YbOCl納米片的XRD曲線；

（e）YbOCl納米片的高分辨率TEM圖像；

（f-h）Yb 4d，O 1s和Cl 2p軌道生長的YbOCl納米片的XPS光譜。

圖二、六方YbOCl納米片的結構表征
（a）六邊形YbOCl納米片的高分辨率TEM圖像；

（b）六邊形YbOCl納米片的相應SAED圖案；

（c）EDS對六邊形YbOCl納米片進行元素分析；

（d-f）六邊形YbOCl納米片的Yb、O和Cl元素映射。

圖三、體相YbOCl單晶聲子色散的DFT計算
（a）DFT計算的聲子色散；

（b-g）所有拉曼激活模式的原子位移圖。

圖四、三角形YbOCl納米片的溫度依賴拉曼光譜和厚度相關拉曼光譜
（a）三角形YbOCl納米片的典型拉曼光譜；

（b-c）基于E_g和A_1g模式的強度的2D拉曼映射圖像；

（d）溫度相關的拉曼光譜；

（e-f）E_g和A_1g模式的拉曼頻率分別作為溫度的函數；

（g）厚度依賴拉曼光譜；

（h-i）E_g和A_1g模式的拉曼強度和拉曼位移的厚度依賴性。

圖五、2D三角形YbOCl納米片的角分辨偏振拉曼散射光譜
（a, c）在平行配置和交叉極化配置下的三角形YbOCl納米片的偏振拉曼光譜；

（b, d）在平行配置和交叉極化配置下三角形YbOCl納米片的偏振拉曼光譜的假彩色圖；

（e, f）作為入射光的旋轉角度的函數的E_g和A_1g模式的拉曼頻率的極坐標圖。

圖六、2D六邊形YbOCl納米片的角分辨偏振拉曼散射光譜
（a, c）在平行配置和交叉極化配置下的六邊形YbOCl納米片的偏振拉曼光譜；

（b, d）在平行配置和交叉極化配置下六邊形YbOCl納米片的偏振拉曼光譜的假彩色圖；

（e, f）作為入射光的旋轉角度的函數的E_g和A_1g模式的拉曼頻率的極坐標圖。

【總結】

綜上所述，作者通過簡便的APCVD生長方法成功合成了厚度小于10 nm的高質量單晶2D層狀YbOCl納米片。通過有效控制獲得具有相同晶體結構的超薄六邊形和三角形YbOCl納米片。利用實驗測量和理論計算首次系統的研究了生長的YbOCl納米片的拉曼性質，其中E_g和A_1g模式的實驗頻率與計算的拉曼結果一致。同時E_g和A_1g拉曼模式的較小的一階溫度系數χ顯示YbOCl晶體具有相對較弱的層間相互作用。此外，角度分辨偏振拉曼測量表明，當旋轉角度改變時，A_1g模式的強度呈現雙重模式，而E_g模式的強度保持恒定。關于YbOCl更多的物理化學性質，仍然需要進一步的研究。