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引言

隨著移動(dòng)互聯(lián)技術(shù)和柔性材料技術(shù)的發(fā)展，近年來(lái)商業(yè)可穿戴設(shè)備和可移植生物設(shè)備越來(lái)越多的走進(jìn)我們的生活中。與此同時(shí)，由于其可以有效地動(dòng)態(tài)長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)個(gè)體身體健康情況和便利性，人們對(duì)于可穿戴材料的興趣也愈發(fā)增強(qiáng)。相較于日常生活中常見的獨(dú)立單體硬件設(shè)備（例如手機(jī)，電腦，血壓計(jì)等），可穿戴設(shè)備的優(yōu)勢(shì)在于易于攜帶以及支持運(yùn)行一些數(shù)據(jù)交互為基礎(chǔ)的軟件功能（例如運(yùn)動(dòng)手環(huán)）。由于可穿戴設(shè)備其特殊的便攜特征，該設(shè)備對(duì)材料的可折疊性，柔軟性，密度以及導(dǎo)電儲(chǔ)電能力有更高的要求。長(zhǎng)期以來(lái)，眾多的科學(xué)家們不遺余力地致力于可穿戴設(shè)備材料的研究工作。在這篇文章中，我們總結(jié)了可穿戴材料研究領(lǐng)域的大牛們最近一年內(nèi)發(fā)表的成果及文章，為正在此研究方向或有志從事此研究方向的科學(xué)家們提供參考。

1. John A. Rogers 教授團(tuán)隊(duì)研究成果

a. 可穿戴汗液分析儀

生物的汗液包含有大量的化學(xué)成分。汗液化學(xué)物質(zhì)的檢測(cè)和分析作為一種無(wú)創(chuàng)健康檢測(cè)功能，補(bǔ)充了常規(guī)的生理檢測(cè)手段，如心率檢測(cè)，血液檢測(cè)和體溫檢測(cè)，有利于人們更好的檢測(cè)身體狀況。然而，如果想要實(shí)現(xiàn)較長(zhǎng)周期的汗液成分動(dòng)態(tài)記錄和檢測(cè)，設(shè)備需要龐大的電子系統(tǒng)和電源。這無(wú)疑大大限制了儀器的形狀，尺寸，和使用方法。John教授和他的團(tuán)隊(duì)采用了一種非常規(guī)設(shè)計(jì)，研究了一種新型汗液記錄和分析裝置：于皮膚界面嵌入柔性原電池，被動(dòng)閥作為“秒表”，動(dòng)態(tài)地記錄汗液信息。工作原理上，皮膚汗液信息動(dòng)態(tài)采集需要在一段周期內(nèi)連續(xù)采集完成一定總量的化學(xué)物質(zhì)。這一概念可以通過(guò)將采集工作以一定時(shí)間間隔分多次完成實(shí)現(xiàn)。John團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)的汗液分析裝置一共有五個(gè)小室。 每一個(gè)小室可依次各采集約50μL的汗液樣品并用于多種分析工作之中。每個(gè)小室的入口處設(shè)有原電池秒表裝置，用于記錄樣品的采集時(shí)間。一組五個(gè)獨(dú)立小室的結(jié)構(gòu)使得該裝置可以實(shí)現(xiàn)一定時(shí)間長(zhǎng)度的動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)。除此之外，該廉價(jià)汗液采集系統(tǒng)是一次性使用的，避免了汗液樣品被污染致使結(jié)果不準(zhǔn)。圖1A為裝置的拆解結(jié)構(gòu)示意圖；B為裝置進(jìn)行分析工作前和分析工作中的照片。紅色箭頭方便表示小室采集順序方向；D為原電池秒表的示意圖，汗液可以將電路連接形成通路，從而產(chǎn)生電壓充當(dāng)秒表作用；E為原電池秒表工作效果圖。動(dòng)態(tài)檢測(cè)的電壓數(shù)據(jù)可以通過(guò)無(wú)須電池驅(qū)動(dòng)的NFC模塊收集并傳輸?shù)绞謾C(jī)等閱讀器上。其成果題為“Soft, Skin-Interfaced Microfluidic Systems with Passive Galvanic Stopwatches for Precise Chronometric Sampling of Sweat”發(fā)表于Advanced Material期刊上。

圖1 可穿戴汗液分析儀結(jié)構(gòu)示意圖 ^[1]

b. 生物可吸收型顱內(nèi)壓強(qiáng)，溫度檢測(cè)系統(tǒng)

可植入型高精度壓強(qiáng)溫度檢測(cè)裝置可以通過(guò)整合到大腦，心臟，眼睛甚至膀胱上對(duì)這些器官進(jìn)行實(shí)時(shí)檢測(cè)并提供重要的診斷信息。這些信息有助于醫(yī)生對(duì)一些棘手疾病采取更合適的處理手段。其中，光學(xué)壓力傳感器為基礎(chǔ)的設(shè)備相較于其他類型的設(shè)備更受到醫(yī)生的青睞。因?yàn)樗皇茈姶艌?chǎng)的影響，可以很好地與常見的醫(yī)療診斷儀器（如磁共振成像）兼容。除此之外，由于不存在電路和導(dǎo)電通路，該裝置也不會(huì)引起發(fā)熱，錯(cuò)位和成像扭曲等受電磁場(chǎng)干擾出現(xiàn)的問(wèn)題。然而，目前為止，不論是光學(xué)壓力傳感器或電路為基礎(chǔ)的檢測(cè)裝置，二者均無(wú)法自然降解于生物體內(nèi)。每當(dāng)檢測(cè)裝置服役一定期限以后，總需要通過(guò)外科手術(shù)的方式將其取出。手術(shù)操作和異物引起的免疫反應(yīng)無(wú)疑都大大加大了患者受傷害的風(fēng)險(xiǎn)。因此，科學(xué)家們從材料選擇，加工工藝和生產(chǎn)流程方面出發(fā)設(shè)計(jì)制造可生物分解型新設(shè)備。John團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)研發(fā)了兩種（FPI和PC結(jié)構(gòu)）可生物吸收型光學(xué)壓力傳感器。這兩種傳感器都是依托于壓強(qiáng)變化引起的空腔變化或晶格變化引起的共振峰偏移。同時(shí)，傳感器利用了硅材料隨溫度變化的折射率檢測(cè)生物顱內(nèi)溫度變化。這一設(shè)計(jì)不僅為MRI可兼容壓力和溫度傳感器技術(shù)提供了新的設(shè)計(jì)途徑，也為其他類型的傳感器研發(fā)提供了新思路。其團(tuán)隊(duì)成果發(fā)表題為“Bioresorbable optical sensor systems for monitoring of intracranial pressure and temperature”于Science Advanced期刊。FPI和PC結(jié)構(gòu)示意圖可見于圖2和圖3：FPI結(jié)構(gòu)中t-SiO₂材料可用于設(shè)備的封裝并保障設(shè)備較長(zhǎng)期處于穩(wěn)定工作狀態(tài)。t-SiO₂和Si NM層共同作為壓敏隔膜，包覆氣室。設(shè)備下方設(shè)計(jì)有光纖，用于檢測(cè)和傳輸生物體的壓強(qiáng)和溫度信息。PC結(jié)構(gòu)中硅片表面有蝕刻形成的花紋。其與粘合層之間形成氣室，用于檢測(cè)溫度和壓強(qiáng)的動(dòng)態(tài)變化。

圖2 材料和FPI結(jié)構(gòu)壓強(qiáng)與溫度傳感器， G/H為感應(yīng)器在不同壓強(qiáng)和溫度下的表現(xiàn) ^[2]

圖3 PC結(jié)構(gòu)壓強(qiáng)與溫度傳感器， G/H為感應(yīng)器在不同壓強(qiáng)和溫度下的表現(xiàn) ^[2]

2. 鮑哲南教授團(tuán)隊(duì)研究成果

a. 可生物降解型血流傳感器

對(duì)于做過(guò)復(fù)雜外科手術(shù)的患者（如癌癥患者，血管再生手術(shù)患者），檢測(cè)血流對(duì)患者康復(fù)意義重大。目前臨床使用的檢測(cè)技術(shù)要求設(shè)備可以穩(wěn)定固定并精準(zhǔn)測(cè)量并且不會(huì)對(duì)生物個(gè)體有生理影響。目前常用的臨床手段是多普勒評(píng)估法和檢測(cè)皮膚顏色及腫脹現(xiàn)象。而當(dāng)患者出院以后，此類的檢測(cè)則很難做到足夠好的連續(xù)性。如果能夠有方便穩(wěn)定的連續(xù)性血流檢測(cè)設(shè)備，這對(duì)于患者康復(fù)將有重大意義。除此之外，常用的多普勒系統(tǒng)有復(fù)雜的連線結(jié)構(gòu)。這大大限制了設(shè)備的使用環(huán)境。而且該設(shè)備由于不可降解，使用完畢后需要移除植入身體內(nèi)部的探頭。這一過(guò)程又需要額外的手術(shù)。鮑哲南和她的團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)開發(fā)了一種無(wú)線且無(wú)需電池的血流檢測(cè)設(shè)備。這種設(shè)備柔軟且可折疊，可兼容很多動(dòng)脈尺寸。無(wú)線操作的功能大大降低了操作的難度和檢測(cè)環(huán)境的限制。值得一提的是，由于該款設(shè)備采用生物可降解材料，幾個(gè)月后設(shè)備可以有效在生物體內(nèi)分解而無(wú)需手術(shù)移除。圖4為裝置示意圖和結(jié)構(gòu)圖。

圖4 可降解柔性動(dòng)脈脈沖傳感器設(shè)計(jì)圖 ^[3]

a為血管縫合手術(shù)示意圖; b為傳感器安裝示意圖; c為工作原理，通過(guò)動(dòng)脈脈沖引起的血管直徑變化改變外層電容器電容。電容的改變引起LC振蕩電路固有頻率的變化從而實(shí)現(xiàn)檢測(cè)的目的; d為傳感器裝置的結(jié)構(gòu)示意圖

b. 高延展性導(dǎo)電水凝膠材料

減小人造材料和生物組織機(jī)械性能差距一直是生物材料科學(xué)家致力于研究的方向之一。相似的機(jī)械性能有利于移植單體在生物體內(nèi)更好的兼容和適應(yīng)生物體的運(yùn)動(dòng)行為。由于生物材料的兼容性問(wèn)題，可使用的導(dǎo)電材料范圍有限。其延展能力也不足以滿足生物體日常運(yùn)動(dòng)要求。鮑哲南教授和她的團(tuán)隊(duì)們?cè)O(shè)計(jì)了一種新型水凝膠導(dǎo)體材料系統(tǒng)。該材料系統(tǒng)尺寸小，電流密度大，延展?fàn)顟B(tài)下電性能也很穩(wěn)定。鮑哲南項(xiàng)目組已經(jīng)嘗試將該材料運(yùn)用于低電壓神經(jīng)調(diào)節(jié)設(shè)備中并在小鼠上進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)。

在以前的實(shí)驗(yàn)中，鮑哲南和她的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)利用制備導(dǎo)電水凝膠來(lái)實(shí)現(xiàn)縮小材料和生物組織機(jī)械強(qiáng)度差異的目的。然而，該材料的導(dǎo)電性不能滿足實(shí)際需要的。實(shí)驗(yàn)小隊(duì)進(jìn)而通過(guò)水交換(water exchange)方法將離子凝膠轉(zhuǎn)移到水凝膠中，對(duì)材料進(jìn)行微觀圖案印刷(lithographically micropatterned)。觀察發(fā)現(xiàn)，處理過(guò)的導(dǎo)電水凝膠的穩(wěn)定性依舊保持不變，但導(dǎo)電性能有了極大的改良，達(dá)到了47.4±1.2 Scm^-1。實(shí)驗(yàn)小組還觀察到該材料在20%的應(yīng)變狀態(tài)下可以有效工作，材料彈性模量與生物體軟組織相近。圖5c為導(dǎo)電性能變化圖。

圖5

 a, 神經(jīng)外圍與軟導(dǎo)電材料生物電界面示意圖； b, 導(dǎo)電水凝膠材料系統(tǒng)制備示意圖；c, 材料導(dǎo)電性能變化圖 ^[4]

3. 王中林教授團(tuán)隊(duì)研究成果

a. 水下仿生張力納米發(fā)電機(jī)

新一代可穿戴設(shè)備將向更柔軟，更靈活，更穩(wěn)定，更兼容和更防水的方向發(fā)展。隨著越來(lái)越高的可穿戴設(shè)備的需求，供能系統(tǒng)的改進(jìn)成為了發(fā)展重點(diǎn)之一?？茖W(xué)家們提出了運(yùn)用靜電原理開發(fā)納米發(fā)電機(jī)。其優(yōu)點(diǎn)在于高靈活性，高能源轉(zhuǎn)化率，質(zhì)量低，易于制備。然而，缺少有效的封裝工藝和難以保持的運(yùn)行穩(wěn)定性則大大限制了其作為水下穿戴設(shè)備供能系統(tǒng)的運(yùn)用。王中林教授將目光轉(zhuǎn)移到電鰻身上，并希望能利用仿生技術(shù)克服靜電納米發(fā)電機(jī)在水下工作環(huán)境中遇到的困難。

電鰻身體排列有成千上萬(wàn)個(gè)堆疊的發(fā)電細(xì)胞。在非激發(fā)態(tài)時(shí)，發(fā)電細(xì)胞含有高濃度的鉀離子和鈉離子。在激發(fā)態(tài)時(shí)，細(xì)胞膜上的離子通道通過(guò)神經(jīng)作用打開，鉀離子和鈉離子受濃度差作用向細(xì)胞外擴(kuò)散。每一個(gè)發(fā)電細(xì)胞單體具有約150mV電勢(shì)，因此堆疊串聯(lián)的發(fā)電細(xì)胞群則可以釋放出極高的電壓。王中林教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)的發(fā)電機(jī)就受到電鰻發(fā)電的啟發(fā)，運(yùn)用了流體流動(dòng)引起的靜電現(xiàn)象和靜電感應(yīng)原理生電。發(fā)電系統(tǒng)由兩層構(gòu)成。第一層為PDMS-硅樹脂雙層結(jié)構(gòu)，其中設(shè)置有可控通道，流體室中填充有帶電液。在固化多層結(jié)構(gòu)以后，PDMS與硅樹脂層間形成了強(qiáng)相互作用力使雙層緊密結(jié)合。PDMS層被切割分成多個(gè)小區(qū)塊。受到硅樹脂的彈力作用，PDMS區(qū)塊會(huì)收縮。因此，通道可以通過(guò)張力自發(fā)地控制開關(guān)閉合。第二層為感應(yīng)層。該層包含了兩個(gè)離子溶液電極，位于第一層的通道和流體室下方。裝置結(jié)構(gòu)圖見于圖6。當(dāng)電源受到張力時(shí)，通道會(huì)打開，帶電液受到負(fù)壓作用自發(fā)流進(jìn)空室。當(dāng)張力被釋放時(shí)，這些液體則會(huì)被擠出。這一過(guò)程模仿了細(xì)胞膜通過(guò)控制功能蛋白開關(guān)離子通道的行為。

圖6 仿生張力發(fā)電系統(tǒng)示意圖 ^[5]

隨后，王中林教授組還對(duì)摩擦電納米發(fā)電機(jī)的阻抗大，飽和極化電荷密度低的問(wèn)題進(jìn)行了深入研究，提出了運(yùn)用可控LC振蕩電路翻轉(zhuǎn)導(dǎo)電層上的自由電荷以達(dá)到比飽和極化電荷密度更高水平的電荷密度。實(shí)驗(yàn)小組通過(guò)開關(guān)，負(fù)載和摩擦發(fā)電機(jī)將一個(gè)電感器和兩個(gè)并聯(lián)二極管連接起來(lái)。電感器和發(fā)電機(jī)中的電容器形成一個(gè)振蕩電路，使得每次發(fā)電循環(huán)以后電荷得以積累。實(shí)驗(yàn)表明，這一思路成功突破了原有設(shè)備的能量輸出極限，成倍地提高了能量輸出功率。其運(yùn)作原理由圖7展示。

圖7

 a,b,c, 工作原理示意圖。d, 能量輸出差異對(duì)比圖 ^[6]

4. 陳曉東教授團(tuán)隊(duì)研究成果

a. 高跨導(dǎo)可伸縮晶體管

高跨導(dǎo)可伸縮晶體管對(duì)于軟體機(jī)器人和可穿戴材料的發(fā)展至關(guān)重要。目前，科學(xué)家們提出了使用有機(jī)電化學(xué)晶體管(OECTs)的解決方案。然而，OECTs不具有良好的延展性，在高應(yīng)變狀態(tài)下（100%），無(wú)法維持穩(wěn)定性和高跨導(dǎo)。具有抗應(yīng)變能力的金材料被用于生產(chǎn)解決有機(jī)電化學(xué)晶體管的缺陷?？茖W(xué)家們發(fā)現(xiàn)，預(yù)先在金薄膜中引入微裂紋有助于抑制應(yīng)變引發(fā)的裂紋擴(kuò)展，實(shí)現(xiàn)高性能可拉伸金。陳曉東和他的團(tuán)隊(duì)們利用這一特性生產(chǎn)制備出了在不同應(yīng)變狀態(tài)下均保持高跨導(dǎo)性能的有機(jī)電化學(xué)晶體管材料。該團(tuán)隊(duì)報(bào)告指出，通過(guò)預(yù)先引入高長(zhǎng)寬比的微裂紋，可以有效地提高材料的伸展性和應(yīng)變狀態(tài)下的穩(wěn)定性。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)控制蒸發(fā)速率和薄膜厚度來(lái)控制微裂紋的出現(xiàn)。實(shí)驗(yàn)表明，在厚度為40 nm的薄膜條件下，高蒸發(fā)速率（32A*s^-1）可以制備出高應(yīng)力狀態(tài)下表現(xiàn)穩(wěn)定的薄膜材料。陳曉東團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)較短的微裂紋更容易引起裂紋擴(kuò)展從而降低材料的導(dǎo)電通路；而較長(zhǎng)的微裂紋則可以適應(yīng)較大的應(yīng)變從而不易產(chǎn)生應(yīng)變引起的電性能變化。長(zhǎng)短微裂紋圖片示意圖和各自應(yīng)力狀態(tài)示意圖可見于圖8.

圖8 長(zhǎng)短微裂紋圖片示意圖和各自應(yīng)力狀態(tài)示意圖 ^[7]

b. 機(jī)械性能組合型可拉伸應(yīng)力傳感器

拉伸應(yīng)力傳感器可作為一種檢測(cè)人體活動(dòng)情況和機(jī)能檢測(cè)的設(shè)備吸引了許多科學(xué)家的興趣。在軟機(jī)器人，人體健康檢測(cè)，可穿戴設(shè)備等運(yùn)用領(lǐng)域，該設(shè)備有很大的運(yùn)用前景。然而，距離此類設(shè)備走進(jìn)人們的日常生活中還有著許多的困難需要解決。其中一個(gè)是通常情況下，一個(gè)材料的可拉伸性與其檢測(cè)應(yīng)變的靈敏度成反比。因此，人們需要在靈敏度和延展性能二者之間做平衡。除此之外，目前雖然已經(jīng)研制有可拉伸的應(yīng)力檢測(cè)設(shè)備，但是無(wú)法對(duì)其拉伸檢測(cè)區(qū)間進(jìn)行特別定制。換句話說(shuō)，我們目前無(wú)法人為限定特定檢測(cè)區(qū)間從而實(shí)現(xiàn)靈敏度的最優(yōu)化。陳曉東教授和他的團(tuán)隊(duì)提出了一種設(shè)計(jì)方案，通過(guò)改變傳感器材料的結(jié)構(gòu)調(diào)整材料的延展能力，從而實(shí)現(xiàn)材料靈敏度的特殊定制。從物理學(xué)角度來(lái)說(shuō)，對(duì)于質(zhì)地均勻的剛體材料，其應(yīng)力分布也是均勻的。相應(yīng)的，對(duì)于質(zhì)地不均勻的材料，其應(yīng)力分布不均勻。局部應(yīng)力分布取決于材料本身的機(jī)械性能和相關(guān)結(jié)構(gòu)參數(shù)。正是由于材料本身的機(jī)械性能和結(jié)構(gòu)參數(shù)的協(xié)同作用，應(yīng)力傳感器的定制化靈敏度得以實(shí)現(xiàn)。陳曉東教授設(shè)計(jì)由兩種彈性模量大小組成的基底材料，如圖9。材料的結(jié)構(gòu)參數(shù)反映了不同模量材料的結(jié)構(gòu)分布，幾何尺寸等。通過(guò)調(diào)整結(jié)構(gòu)參數(shù)，材料的應(yīng)力表現(xiàn)發(fā)生改變。值得一提的是，陳教授團(tuán)隊(duì)利用這一設(shè)計(jì)思路成功設(shè)計(jì)出適用于高（如人類關(guān)節(jié)處）低（如皮膚表面）兩種應(yīng)力狀態(tài)的兩種傳感器。

圖9 不同圖案的混合基底材料結(jié)構(gòu)圖

(a)，有限元分析基底材料的應(yīng)力分布(b)及其應(yīng)力表現(xiàn)(c) ^[8]

5. Takao Someya教授團(tuán)隊(duì)研究成果

可穿戴設(shè)備在從理論設(shè)計(jì)走向?qū)嵱卯a(chǎn)品所不可忽略的一項(xiàng)重要難題就是解決其供能問(wèn)題。很顯然，傳統(tǒng)的化學(xué)原電池不能勝任所有的設(shè)備，尤其是需要植入生物體內(nèi)的設(shè)備。目前，科學(xué)家們主張使用有機(jī)太陽(yáng)能電池解決其供能問(wèn)題。有機(jī)太陽(yáng)能電池具有重量輕，無(wú)定形，靈活度高，柔軟性好等特點(diǎn)。然而，由于其超薄的尺寸，基底材料無(wú)法有效阻擋紅外線和紫外線光的穿透。而紅外線和紫外線光是有機(jī)太陽(yáng)能電池降解失能的一個(gè)主要原因。Takao教授和他的團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并使用了僅1.3μm厚的聚酰亞胺作為有機(jī)太陽(yáng)能電池的基底材料。研究結(jié)果顯示，這一舉措可以有效阻擋90%的350nm波長(zhǎng)的光線。新設(shè)計(jì)的有機(jī)太陽(yáng)能電池電轉(zhuǎn)化效率可達(dá)到9%，并相較其他有機(jī)太陽(yáng)能電池?fù)碛懈叩姆€(wěn)定性（可維持更久的峰值功率）。

圖10 Takao教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)的超薄有機(jī)太陽(yáng)能電池材料結(jié)構(gòu)示意圖 ^[9]

隨著材料科學(xué)技術(shù)，生命科學(xué)和生物技術(shù)的發(fā)展，越來(lái)越多的可穿戴設(shè)備將被研制出來(lái)并走進(jìn)我們的現(xiàn)實(shí)生活中。同時(shí)，為了健康檢測(cè)和診斷治療的需要，我們也將越來(lái)越多地使用它們?；诋?dāng)前的發(fā)展現(xiàn)狀，如何為檢測(cè)設(shè)備整合更多的功能，增加設(shè)備的可拉伸性，降低排異反應(yīng)，獲取更準(zhǔn)確的信息以及保證設(shè)備長(zhǎng)期有效的工作運(yùn)轉(zhuǎn)將成為下一代可穿戴設(shè)備材料的研究重點(diǎn)方向。這些困難的解決將為材料科學(xué)，生物學(xué)以及醫(yī)學(xué)領(lǐng)域帶來(lái)革命性的突破。

參考文獻(xiàn)

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