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 二維材料因其優(yōu)異的電學(xué)、光學(xué)、力學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)，以及其在電子、光電子和自旋電子器件等領(lǐng)域的廣闊應(yīng)用前景，近年來引起研究人員的廣泛關(guān)注。其中，黑磷（Black phosphorus, BP）作為一種新型的二維材料，具有較高的載流子遷移率，從可見光到中紅外區(qū)域的可調(diào)帶隙以及各向異性的電子和光學(xué)特性，使其在高性能電子和光電子學(xué)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用潛力，可用于制備具有高靈敏度的中紅外光電探測(cè)裝置。為了實(shí)現(xiàn)基于黑磷電子學(xué)和光電子學(xué)器件的大規(guī)模應(yīng)用，對(duì)其電子特性的調(diào)控非常重要，而原子摻雜是實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)行之有效的策略。然而，目前黑磷的制備和控制摻雜仍存在產(chǎn)率低、摻雜濃度低等問題，對(duì)黑磷生長機(jī)理的研究也是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。清華-伯克利深圳學(xué)院（簡(jiǎn)稱TBSI）劉碧錄團(tuán)隊(duì)對(duì)此探索研究，開發(fā)了一種新型普適的制備黑磷和摻雜黑磷的方法——均勻溫度下短程輸運(yùn)生長策略，實(shí)現(xiàn)了高產(chǎn)率、高質(zhì)量黑磷晶體的可控制備，轉(zhuǎn)化率高達(dá)98%以上。通過類似的方法，可以將各種元素均勻且可控地?fù)诫s到黑磷中，產(chǎn)率同樣高達(dá)90%以上。

圖1:均勻溫度短程輸運(yùn)策略生長高產(chǎn)率、高純度黑磷晶體

圖2：純凈黑磷的結(jié)構(gòu)和光譜學(xué)表征

研究表明，此方法制備的摻雜黑磷（1.2wt% Sb, 0.45wt% Se, 0.42wt% Te, 0.36 wt% Bi, 72.8wt% As）具有目前報(bào)道最高的摻雜濃度，且摻雜原子種類較多(如：Se, Te, Sb, Bi, As, Co, Fe, Mn等)，是一種普適性的摻雜方法。通過結(jié)構(gòu)和光學(xué)表征顯示，制備得到的黑磷及摻雜黑磷具有較高的結(jié)晶度和純度。此外，該研究還發(fā)現(xiàn)摻雜可以有效調(diào)控黑磷的電子結(jié)構(gòu)，包括調(diào)節(jié)黑磷的功函數(shù)和導(dǎo)帶、價(jià)帶的位置。理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，適當(dāng)元素（例如Sb，Te等）的摻雜可以有效提升黑磷的化學(xué)穩(wěn)定性，提高黑磷的電學(xué)性能。以上研究結(jié)果對(duì)理解黑磷制備過程中的基礎(chǔ)科學(xué)問題和生長機(jī)理研究具有重要指導(dǎo)意義，為基于黑磷的電子和光電子器件的基礎(chǔ)研究和應(yīng)用打下了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

圖3：各種元素?fù)诫s黑磷的結(jié)構(gòu)和光譜學(xué)表

征 

圖4：各種不同元素?fù)诫s對(duì)黑磷電學(xué)性能的調(diào)控

圖5：暴露于環(huán)境中的黑磷及摻雜黑磷納米片的穩(wěn)定性研究

相關(guān)研究成果近期在線發(fā)表于《今日材料》（Materials Today）期刊，題為“高產(chǎn)率黑磷和摻雜黑磷的可控制備及電學(xué)性質(zhì)調(diào)控”（High Yield Growth and Doping of Black Phosphorus with Tunable Electronic Properties）。論文共同第一作者為TBSI科研助理劉明強(qiáng)、博士后馮思敏，論文通訊作者為TBSI劉碧錄副教授。該研究由國家自然科學(xué)基金委、科技部以及深圳市經(jīng)信委、科創(chuàng)委和發(fā)改委等部門支持。