近日,中科院大連化物所喬波濤研究員、李為臻研究員和張濤院士團隊在單原子催化研究方面取得新進展。他們采用操作簡單、易放大方法制備得到高熱穩定單原子催化劑,已實現千克規模制備,為單原子催化劑的大規模制備奠定了基礎。 在前期研究工作的基礎上,研究團隊使用二氧化釕粉末作為釕源,含鐵的尖晶石作為載體,通過簡單的物理混合方法,經過高溫焙燒制得高熱穩定的釕單原子催化劑。結合實驗、原位電鏡及理論計算,團隊發現不同于傳統的高溫氣相原子捕獲機制,該體系中呈現一個反奧斯特瓦爾德熟化過程,強共價金屬—載體相互作用不僅有助于捕獲和穩定釕單原子,而且也可促進二氧化釕粉末再分散生成釕單原子。在不同濃度的氧化亞氮分解反應中,單原子催化劑均表現出良好的催化活性。經高溫長時間反應,催化劑不失活,且釕單原子未燒結及流失。物理混合制備單原子的方法簡單,易于放大。他們使用三氧化二鐵作為載體已成功實現千克級單原子催化劑的制備,為高熱穩定單原子催化劑的大規模制備奠定了基礎。 單原子催化劑的制備方法有很多種。其中,原子層沉積和質量篩選—軟著陸法精確且可控,但成本高、產率低,目前僅適合實驗室制備。濕化學法較為常見,然而過程通常較為耗時且繁瑣,不利于單原子催化劑的大規模制備。此外,制備得到的單原子催化劑熱穩定性往往較差,不適合用于高溫反應。這些都在一定程度上限制了單原子催化劑的工業化應用。因此,規模化制備高熱穩定的單原子催化劑仍是亟待解決的問題。 2011年,張濤院士研究團隊與清華大學李雋教授和美國亞利桑那州立大學劉景月教授合作,在國際上首次報道了氧化鐵負載鉑單原子催化劑,并在此基礎上提出了單原子催化的概念。隨后,單原子催化劑因具有最大的原子利用率、均一的活性位點、對特定反應優異的活性和選擇性,成為催化領域研究的熱點。2016年,單原子催化入選美國化學會化學工程新聞評選出的當年度化學化工領域“十大科研成果”。 |