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 熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)利用半導(dǎo)體內(nèi)部的載流子輸運(yùn)能夠?qū)崿F(xiàn)熱能和電能之間的直接相互轉(zhuǎn)換。熱電器件具有體積小、無移動(dòng)部件、無噪音、可靠性高和使用壽命長等優(yōu)點(diǎn)，在特殊電源、余熱發(fā)電、以及便攜精密制冷等領(lǐng)域具有廣泛而重要的應(yīng)用。圍繞碲化鉍等層狀結(jié)構(gòu)熱電材料以及新型IV-VI族化合物，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所光電功能材料與器件團(tuán)隊(duì)通過理論與實(shí)驗(yàn)緊密結(jié)合，在綜合性能優(yōu)化方面開展了一系列具有特色和成效的研究工作。

研究團(tuán)隊(duì)在碲化鉍中添加硬度較高的Ge0.5Mn0.5Te，并通過區(qū)熔和熱壓兩種工藝相結(jié)合，所獲得的復(fù)合材料兼具良好的力學(xué)性能和熱電性能，從而使其更有利于微型熱電器件應(yīng)用（J. Mater. Chem. A 2019, 7: 9241）。在層狀Mg基Zintl相熱電材料方面，研究團(tuán)隊(duì)首先從理論角度闡述了這類材料的共性局域成建特征和多能谷調(diào)控機(jī)理（J. Mater. Chem. A 2019, 7: 8922），并與美國休斯頓大學(xué)任志鋒教授團(tuán)隊(duì)合作實(shí)現(xiàn)了SmMg2Bi2高熵?zé)犭姴牧系男阅軆?yōu)化（J. Mater. Chem. A 2020, doi: 10.1039/c9ta13224d）。在新型IV-VI族化合物方面，研究團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)闡述了摻雜陽離子軌道能級(jí)和結(jié)構(gòu)因子對輕重價(jià)帶的協(xié)同調(diào)控，與日本國立材料研究所Mori教授團(tuán)隊(duì)合作實(shí)現(xiàn)了GeTe熱電優(yōu)值的顯著提升（Mater. Today Phys. 2019, 9, 100094）。

最近，針對具有層狀結(jié)構(gòu)的SnSe熱電材料，該研究團(tuán)隊(duì)制備了PbBr2摻雜SnSe0.95單晶，并結(jié)合測試表征和第一性原理計(jì)算，揭示了晶格常數(shù)增大引起的費(fèi)米面演變對熱電性能的調(diào)控規(guī)律。實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，隨著PbBr2的含量增加，晶格常數(shù)a逐漸增大，材料電輸運(yùn)性能顯著提升；當(dāng)PbBr2濃度達(dá)到3%時(shí)，載流子遷移率和電導(dǎo)率卻急劇降低。費(fèi)米面動(dòng)力學(xué)研究表明，隨著晶格常數(shù)a增大，導(dǎo)帶低費(fèi)米面逐漸變小，電子云交疊也隨之減小，當(dāng)電子云交疊減小到一定程度就會(huì)導(dǎo)致遷移率驟降；另一方面Γ點(diǎn)費(fèi)米面逐漸增大，增強(qiáng)的谷間散射也導(dǎo)致遷移率降低。為論證費(fèi)米面動(dòng)力學(xué)調(diào)控機(jī)制，研究人員基于3%PbBr2摻雜樣品進(jìn)一步設(shè)計(jì)了Ge摻雜實(shí)驗(yàn)，表明適當(dāng)縮小晶格常數(shù)a可以提高載流子遷移率，并將最優(yōu)化ZT值由0.6提升至1.7。該工作以“Fermi-surface dynamics and high thermoelectric performance along the out-of-plane direction in n-type SnSe crystals”為題發(fā)表在Energy Environ. Sci. 2020, 13: 616。

該系列研究得到了國家自然科學(xué)基金（51872301，21875273和51702334）、浙江省杰出青年基金（LR16E020001）、浙江省自然科學(xué)基金（LY18A040008和LY18E020017）和中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)（2018337和2019298）等項(xiàng)目的支持。

圖 PbBr2摻雜SnSe0.95費(fèi)米面動(dòng)力學(xué)及熱電性能優(yōu)化