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 超導現象，是指在一定溫度（即超導溫度）下，材料的電阻突然降為零的現象。超導體的零電阻特性和完全抗磁性，決定了其具有巨大的應用前景。然而，大多數材料的超導溫度過低，因此，尋找具有較高超導溫度的超導體，一直是凝聚態物理領域研究的熱點，而具備液氮沸點溫度（77K）以上超導溫度的超導體，又被稱為高溫超導體。上世紀80年代，科學家們在銅基氧化物中發現了高溫超導現象后，銅基氧化物的超導溫度最終被提升到138K。那么，在銅基超導體之后如何發現具有更高超導溫度的體系，以及能否在具有與銅基超導體類似電子結構的體系中重復出超導現象，是研究者們面臨的兩個重要問題。

2019年8月，來自斯坦福大學的Harold Hwang教授研究團隊發現了鎳基超導體，該工作發表于Nature期刊上。在該項研究中，研究人員通過CaH2的還原效應，將NdNiO3還原為NdNiO2，進一步通過Sr原子替換Nd原子來進行空穴摻雜，最終在(Nd,Sr)NiO2薄膜中發現了超導溫度為9-15K的超導信號。該項工作證明了在鎳基氧化物中，也可以實現與銅基超導體具有3d9電子組態相同機制的超導現象。該項工作的重要意義在于：①相對于傳統的銅基超導體而言，鎳基氧化物薄膜可以通過分子束外延生長等技術，對薄膜生長厚度和原子組份實現精確調控；②可以通過選擇不同的薄膜生長襯底，改變面內應變系數等自由度，為未來進一步調控鎳基超導體的電子結構、超導溫度奠定基礎；③表明了在鎳基和銅基超導氧化物中，面內的NiO2與CuO2原子層所帶來的3d9電子態是超導的根本機制，銅并不是高溫超導體系必須的元素。因此，該發現標志著對超導現象的研究進入了一個新的時代：鎳基時代。

然而，在很長的一段時間內，來自全世界的研究團隊都無法重復出鎳基氧化物中的超導信號，這成為鎳基超導體研究領域所面臨的最大困難。為了推進該方向的研究，需要解決以下兩個重要的問題：①如何理解鎳基超導體與銅基超導體的相似與不同；②為何鎳基超導體的實驗難以重復？

近日，中國科學院寧波材料技術與工程研究所、中科院磁性材料與器件重點實驗室鐘志誠研究員和維也納技術大學固體物理研究所Karsten Held教授合作，在鎳基氧化物超導體的理論研究領域取得了一系列重要突破。

研究人員首先對鎳基超導體系的電子能帶結構進行第一性原理計算，發現和銅基超導體（以CaCuO2為例，如圖1所示）中的dx2-y2單帶超導模型類似，鎳基氧化物超導體中Ni原子也具有dx2-y2單帶特征（如圖2（a）所示），這說明二者應該具有相同的超導起源。但二者的不同之處在于，在NdNiO2中，Nd原子的f電子能帶會與Ni-dx2-y2發生雜化，并穿過費米面，從而對其超導產生影響（如圖2（b）所示）。該工作發表于Phys. Rev. B 100, 201106(R) (2019)，蔣沛恒博士和司良博士為該論文的共同一作，鐘志誠研究員為通訊作者。

針對目前世界范圍內的研究團隊無法重復鎳基超導現象的問題，研究人員提出了一種新的理論解釋：在CaH2還原鎳基氧化物的實驗過程中，H原子極易殘留在樣品中。如果H原子被吸附在ABO2（A為稀土元素/堿土金屬元素，B為過渡金屬元素）氧化物頂點位置（如圖3所示），那么體系的電子、磁性結構將會發生極大的變化。通過計算包括SrVO2、LaNiO2、CaCuO2等數十種氧化物體系中H原子的束縛能，研究人員發現不同的ABO2氧化物對H原子的束縛能差別很大。其中，對于SrVO2等體系來說，H原子極易被吸附，這解釋了在SrVO3的還原實驗中得到SrVO2H的現象；而在NdNiO2和LaNiO2中，研究人員也發現了H原子的束縛現象。這表明實驗團隊在NdNiO3和LaNiO3的還原反應中，實際得到的體系為NdNiO2H與LaNiO2H。為了研究摻入的H原子對體系電子結構的影響，研究人員對LaNiO2和LaNiO2H兩種體系進行了動態平均場近似下的電子結構計算。

如圖4表示，H原子的摻入會極大地改變體系的電子結構和物理性質：LaNiO2為單帶的3d9組態，基態電子結構為強關聯金屬態，而LaNiO2H為雙帶的3d8組態，基態為莫特（Mott）絕緣體態，這為實驗中難以制備出鎳基超導體提供了理論解釋。此外，該研究還給實驗上應如何觀測鎳基超導現象提出了建議：①嚴格控制鍶（Sr）原子的摻雜濃度是調控H原子束縛能的關鍵；②面內應變在一定程度上可以調控H原子的束縛能；③實驗樣品的制備以及測量溫度也會對H原子的吸附產生影響。該工作發表于Phys. Rev. Lett. 124, 166402 (2020)，司良博士為該論文的第一作者，鐘志誠研究員和維也納技術大學Karsten Held教授為共同通訊作者。

綜上所述，該系列工作不僅系統性地研究了鎳基超導體的電子結構，同時也對鎳基超導體中的超導現象在實驗中難以重復的情況給出了解釋，并對H原子吸附現象進行了預測。該系列研究將有助于推動對鎳基超導起源的進一步理解，同時也為實驗團隊在如何合成鎳基超導樣品及如何發現更多的鎳基超導體系等方面提供理論指導。

最近，新加坡國立大學Ariando Ariando教授的實驗團隊，成為了世界上第二個能夠制備出鎳基超導體的實驗團隊。該團隊在實驗中發現了H原子吸附的現象及其重要性，闡明了排除H原子在樣品中的吸附和殘留，是成功制備鎳基超導體的必備條件，證實了寧波材料所研究團隊對于H原子吸附的理論預測。

該系列工作得到了國家重點研發計劃（2017YFA0303602）、中科院基礎前沿科學研究計劃（ZDBS-LY-SLH008）、國家自然科學基金（11774360，11904373，51931011），國家博士后科學基金（2018M642497）及寧波市3315創新團隊的支持，數值計算工作在中科院寧波材料所超算中心以及維也納科學超算中心進行。