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 高比能鋰-硫（硒）電池在下一代消費電子設(shè)備、電動汽車和大規(guī)模儲能領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。然而，多硫（硒）化物在液體電解質(zhì)中的溶解和穿梭效應(yīng)，極易引起電池性能持續(xù)衰退。研究表明，發(fā)展多硫（硒）化物低溶解度的固體/準(zhǔn)固體電解質(zhì)替代液體電解質(zhì)是解決上述問題的有效策略。然而，電解質(zhì)材料固態(tài)化可能導(dǎo)致硫（硒）利用率降低和反應(yīng)動力學(xué)遲滯等問題，影響電池性能。因此，如何通過電解液結(jié)構(gòu)的優(yōu)化設(shè)計，平衡其在“促進”和“阻礙”多硫（硒）化物溶解方面的作用，是鋰-硫（硒）電池產(chǎn)業(yè)化必須攻克的技術(shù)難題。

　　近日，在北京分子科學(xué)國家研究中心、中國科學(xué)院、國家自然科學(xué)基金委和科技部的支持下，中國科學(xué)院化學(xué)研究所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)實驗室郭玉國課題組，提出了一種優(yōu)化的混合固液電解質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計策略，開發(fā)出凝膠聚合物原位界面固化技術(shù)，解決了鋰-硫（硒）電池正極電化學(xué)活性和循環(huán)穩(wěn)定性間的平衡問題。該研究創(chuàng)造性地將鋰離子電池中常用的鋰鹽——六氟磷酸鋰引入到商品化的隔膜表面，并將改性后的復(fù)合隔膜用于構(gòu)筑準(zhǔn)固態(tài)鋰-硫（硒）電池。通過在電解質(zhì)-正極界面上利用LiPF6原位引發(fā)陽離子聚合，誘導(dǎo)常規(guī)醚類液體電解質(zhì)發(fā)生梯度固化，使正極表面生成凝膠聚合物電解質(zhì)阻擋層，同時在正極內(nèi)部保留適量的液體電解質(zhì)。上述電解質(zhì)結(jié)構(gòu)既可以保證正極內(nèi)部放電產(chǎn)物的適度溶解，提高正極活性材料的利用率，又能夠防止可溶性多硫化物自正極不可逆損失，確保電化學(xué)反應(yīng)的穩(wěn)定性。電池測試結(jié)果表明，這種優(yōu)化的復(fù)合電解質(zhì)使鋰-硫（硒）電池在不犧牲自身容量的前提下可實現(xiàn)更長的循環(huán)壽命。鋰-硫單體電池在0.5 C電流密度下可以發(fā)揮出接近1000 mAh g-1的可逆比容量，100% DOD循環(huán)壽命超過500圈。基于此電解質(zhì)的鋰-硫軟包電池，可在8 mg cm-2的高面負(fù)載量下穩(wěn)定循環(huán)，顯示出良好的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用潛力。該研究提出的原位界面固化技術(shù)為下一代可充鋰電池的電解質(zhì)結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計提供了新的思路。

　　研究成果發(fā)表在近期的《先進材料》（Advanced Materials）上。通訊作者是博士張娟、研究員辛森和郭玉國，第一作者是博士生王文鵬。

　　LiPF6-復(fù)合隔膜引發(fā)鋰-硫（硒）電池電解質(zhì)原位界面固化的原理示意圖： (a) LiPF6-復(fù)合隔膜的基本構(gòu)型；(b) LiPF6-復(fù)合隔膜在鋰-硫（硒）電池中的組裝過程；(c)LiPF6通過擴散作用在正極/電解質(zhì)界面上的緩釋過程；(d)LiPF6誘導(dǎo)電解質(zhì)原位界面聚合；(e) 界面凝膠電解質(zhì)對多硫（硒）穿梭的阻擋作用。