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　近日，中國科學(xué)院金屬研究所的研究人員在納米碳基材料高效催化一級(jí)醇轉(zhuǎn)化研究中獲得進(jìn)展。他們發(fā)現(xiàn)調(diào)控納米碳催化材料的氧化還原能力，可控制一級(jí)醇反應(yīng)方向，實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)產(chǎn)物選擇性的調(diào)控。

　　利用可再生的生物質(zhì)資源制備精細(xì)化工產(chǎn)品或能源材料有助于解決現(xiàn)代社會(huì)能源枯竭、污染嚴(yán)重的問題。將生物質(zhì)原料衍生的一級(jí)醇類化合物(甲醇、乙醇和丁醇等)高值轉(zhuǎn)化為化學(xué)品的新方法和新體系，成為化學(xué)、化工和材料領(lǐng)域的熱點(diǎn)研究方向之一。

　　在傳統(tǒng)化工過程中，科研人員通常使用銀或鐵/鉬催化劑材料將一級(jí)醇轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的醛類化合物，該過程需要消耗大量能源和金屬資源，難以滿足現(xiàn)代社會(huì)對(duì)綠色可持續(xù)發(fā)展的需求。中國科學(xué)院金屬研究所沈陽材料科學(xué)國家研究中心聯(lián)合研究部能源催化材料課題組致力于研究金屬催化材料的高效利用與替代，尤其是在納米碳催化反應(yīng)機(jī)理和過程及新穎碳催化反應(yīng)體系中開展了深入研究。

　　研究人員在碳納米管催化甲醇反應(yīng)體系中利用系統(tǒng)的催化劑結(jié)構(gòu)表征、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)測(cè)試、活性中心化學(xué)滴定和模型催化反應(yīng)等方式，確認(rèn)碳材料催化一級(jí)醇轉(zhuǎn)化主要包括酸催化脫水反應(yīng)生成醚(或烯烴)和氧化還原催化生成醛的過程，而碳材料表面的羧基和羰基官能團(tuán)分別是兩個(gè)反應(yīng)的活性中心。

　　于是，研究人員將碳材料應(yīng)用于丁醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)體系中，發(fā)現(xiàn)其本征氧化還原能力取決于碳材料共軛尺寸的大小及雜原子的引入。合理調(diào)控納米碳催化材料的化學(xué)組成和結(jié)構(gòu)，即其氧化還原能力，可控制一級(jí)醇反應(yīng)進(jìn)行方向，實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)產(chǎn)物選擇性的有效調(diào)控。

　　他們以碳材料催化構(gòu)效關(guān)系研究為基礎(chǔ)，設(shè)計(jì)制備出一種新型石墨烯/氮化硼(BCN)納米復(fù)合催化材料。該材料的特點(diǎn)是石墨烯和氮化硼域共存在同一結(jié)構(gòu)中，二組分在納米尺度的雜化能夠提高復(fù)合材料在氧氣環(huán)境下的熱穩(wěn)定性，且二者間的協(xié)同作用賦予復(fù)合材料更高的催化反應(yīng)活性和目標(biāo)產(chǎn)物選擇性。實(shí)驗(yàn)結(jié)合理論計(jì)算結(jié)果給出復(fù)合材料催化甲醇轉(zhuǎn)化過程的反應(yīng)路徑，實(shí)現(xiàn)分子(原子)尺度上對(duì)反應(yīng)過程的本質(zhì)認(rèn)識(shí)。