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 實現在溫和條件下甲烷高選擇性制甲醇

　　中化新網訊 近日，中國科學技術大學的研究人員設計構筑了黑磷負載的金單原子催化劑Au1/BP，實現了甲烷在溫和條件下高選擇性氧化制甲醇。

　　以氧氣作為氧化劑來實現甲烷的選擇性氧化生成甲醇，不僅綠色環保，還具有原子經濟性。然而，甲烷分子具有高度的四面體對稱性，其碳氫鍵難以被活化。同時，甲烷的部分氧化產物也存在著容易過度氧化到二氧化碳的問題。因此，甲烷的活化和定向轉化被譽為是催化，乃至化學領域的“圣杯”。

　　研究發現，在光照條件下，以氧氣為氧化劑，Au1/BP催化劑能夠在水溶液中催化甲烷部分氧化生成甲醇，甲醇選擇性大于99%。進一步的機理研究表明，光照條件下生成的甲醇中的氧既可以來自于水，也可以來自于氧氣。

　　研究人員通過理論計算對反應的選擇性進行了探究。結果發現，在Au1/BP催化劑表面，甲烷脫第一個氫生成CH3?很容易，是放熱反應，然而CH3?繼續脫氫則是吸熱反應。因此，Au1/BP催化劑能夠穩定CH3?，抑制過度脫氫。并且甲醇進一步被氧化的能壘，遠高于甲烷活化和甲醇脫附的表觀活化能，甲烷氧化產生的甲醇更容易從催化劑表面脫附進入到溶液中而不是被過度氧化。

　　該項研究成果揭示了甲烷選擇性氧化過程中氧氣和甲烷的活化機制，并為水在反應過程中的作用提供了新理解，為甲烷高選擇性轉化催化劑的設計提供了新思路。