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 第75屆聯(lián)合國大會(huì)期間，中國提出二氧化碳排放力爭(zhēng)于2030年前達(dá)到峰值，努力爭(zhēng)取2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和。在“碳達(dá)峰”和“碳中和”的大背景下，利用風(fēng)電、太陽能發(fā)電等可再生能源驅(qū)動(dòng)電催化CO2生成具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值的一氧化碳、乙醇等燃料化學(xué)品具有重要的研究?jī)r(jià)值。目前，提高產(chǎn)物選擇性、降低催化電位、增大催化反應(yīng)電流密度等關(guān)鍵科學(xué)問題上已取得系列進(jìn)展，但是CO2電催化還原反應(yīng)的電流密度仍然較小，無法滿足工業(yè)化應(yīng)用要求。

　　為此，中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所研究員劉立成帶領(lǐng)的環(huán)境友好催化過程研究組開展了大量研究工作，并取得了系列研究成果（Adv. Energy Mater., 2020, 10, 1903664；Appl. Catal. B-Environ., 2020, 279, 119383；Small, 2019, 15, 1903668；Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12790等）。近日，該研究組原創(chuàng)性地提出對(duì)過渡金屬單原子催化劑的碳載體實(shí)施胺化改性來調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)，并開發(fā)出一種普適性的氨基化改性方法，該方法可以有效提升Ni、Fe、Zn等單原子催化劑電催化CO₂生成CO的本征電流密度。在此基礎(chǔ)上，進(jìn)一步優(yōu)化裝配了氣體擴(kuò)散電極的流動(dòng)反應(yīng)器，實(shí)現(xiàn)了工業(yè)應(yīng)用級(jí)反應(yīng)電流密度。胺化的鎳單原子催化劑在0.89 V的過電位下可以實(shí)現(xiàn)超過400 mA/cm2的活性電流密度，并且可以保持接近90%的電流效率。此外，深入的機(jī)理研究揭示出胺化改性增強(qiáng)催化劑對(duì)CO₂分子和中間體COOH*的吸附能力，以及活性中心金屬單原子與碳載體氨基之間的電荷轉(zhuǎn)移是本征催化活性增強(qiáng)的主要原因。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在Energy & Environmental Science上，青島能源所博士陳志鵬為論文第一作者，研究員劉立成為論文唯一通訊作者。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中科院特別研究助理資助項(xiàng)目、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等的支持。