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 DNA作為一種功能性聚合物，已被廣泛用于各種納米結構和智能軟材料中。DNA水凝膠由于其良好的生物相容性、可編程性和刺激響應性在藥物遞送、控制釋放和生物傳感等領域得到廣泛的研究。為了降低成本并在水凝膠中引入其他功能，DNA通常與合成聚合物如聚丙烯酰胺和聚異丙基丙烯酰胺（polyNIPAm）共價結合。常用的共價結合策略是使用氨基和丙烯酰胺修飾DNA鏈。前一種策略主要用于功能化預先形成的琥珀酰亞胺凝膠使DNA附著在凝膠表面，而后一種策略是通過共聚作用，允許在內部也有高的DNA負載（方案A）。雖然這些修飾的DNA效果很好，但出于成本和合成的考慮，使用未修飾的DNA是優選的。雖然未經修飾的脫氧核糖核酸鏈被報道功能化金納米粒子，氧化石墨烯，和其他材料，連接未經修飾的脫氧核糖核酸到水凝膠還有待證明。

事實上，核酸堿基與水凝膠單體反應。如脫氧核糖核酸可以通過將其氮原子添加到丙烯酰胺的β-碳上與丙烯酰胺形成加合物(稱為邁克爾加成)。脫氧核糖核酸也易受各種自由基的影響，如與羥基自由基反應形成腺嘌呤-羥基加合物。

鑒于此，滑鐵盧大學劉玨文團隊推斷這種反應可能被用于將未修飾的DNA結合到水凝膠上。報道了五腺嘌呤(A5)作為接合塊，使用冷凍介導的凝膠化方法將DNA接枝到基于丙烯酰胺和polyNIPAm的水凝膠上(方案B)，在8小時內實現了高達75%的DNA固定效率，并可實現互補DNA (cDNA)和Hg2+的檢測。相關工作以“Freezing-assisted Conjugation of Unmodified Diblock DNA to Hydrogel Nanoparticles and Monoliths for DNA and Hg2+ Sensing  ”于近期發表在Angewandte Chemie International Edition上。

DNA水凝膠兩種合成策略

文章亮點

1. 利用五腺嘌呤（A5）作為錨定塊，將未修飾的DNA寡核苷酸共價結合到水凝膠納米粒子上。確保足夠的DNA固定的冷凍反應條件，該系統中DNA摻入和水凝膠形成在幾個小時內一步完成并得到約75%的結合效率。

DNA結合效率

2. 水凝膠被設計用于超靈敏的DNA雜交和Hg2+檢測，檢測限分別為50 pM和10 nM，證明了用未修飾的DNA代替acrydite-DNA的可行性。

DNA捕獲

Hg2+檢測