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 “碳中和”驅動的能源結構調整以及CO2的治理要求發展高效可持續的CO2轉化技術。近日，湖南大學材料科學與工程學院張世國教授課題組在碳基電催化材料領域取得系列進展，相關成果發表在國際知名期刊《ACS Catalysis》《Applied Catalysis B: Environmental》上。

ACS Catalysis成果發表截圖。

課題組采用間接捕獲法并利用聚四氟乙烯分解產生的C2F2對Sn-F鍵形成、碳基底缺陷位點調控及氮原子的刻蝕作用，制備了配位結構為Sn-C2O2F的非氮配位的原子級Sn修飾的碳材料（FNC-SnOF）。不同于傳統Sn-N4位點上甲酸為主的CO2還原產物，FNC-SnOF在-0.20至-0.60 V (vs RHE)范圍內獲得90%以上的CO選擇性，最高電流密度為186 mA cm-2。

非氮配位原子級Sn的結構鑒定、CO2RR性能及其理論計算。

相關工作發表在國際知名期刊《ACS Catalysis》（IF=12.35）上，為碳基電催化材料的設計提供了新的研究思路。該論文第一作者為助理教授倪文鵬和高楊，通訊作者為張世國教授.

Applied Catalysis B: Environmental成果發表截圖。

另外，如何構建碳基同質原子級雙位點催化劑也是一項挑戰。基于此，張世國教授課題組利用CoN3位點修飾的氮摻雜碳材料中吡啶氮與CoN3位點和負載的分子催化劑酞菁鈷之間的不同相互作用方式，構建了原子級鈷修飾的雙位點催化劑（CoN3-CoPc和Pyri-CoPc）。理論計算和電化學分析表明，Pyri-CoPc具有最低的CO2RR過電勢，而CoN3-CoPc具有最優的HER活性，從而形成了雙活性位點分別催化CO2RR和HER。該催化劑實現了具有較寬的H2/CO比例范圍的合成氣的制備，在流動池中1.0 M KHCO3和KOH中產生合成氣的電流密度分別達到600和880 mA cm-2，達到工業要求電流密度。

原子級鈷雙位點催化劑設計及其CO2RR電催化性能。

此項工作發表在國際知名期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(IF=16.683)上，論文第一作者是助理教授倪文鵬和副教授劉智驍，通訊作者為張世國教授。

上述研究得到了國家海外高層次人才計劃項目、國家自然科學基金、湖南省杰出青年基金以及湖南大學汽車車身先進設計制造國家重點實驗室自主研發項目等基金項目的支持。