近日,中國科學院大連化學物理研究所的研究人員設計并制備出整體成型的碳納米復合催化材料,可用于連續式工況條件下高效催化轉化工業氣中高含量硫化氫。該研究為設計具有復雜反應環境下的高活性脫硫納米碳催化劑提供了新思路。 據了解,該材料適用于高氧氣含量、高二氧化碳含量、高水汽含量等復雜工況條件下的硫化氫選擇氧化工藝,具有優異的高附加值硫產物選擇性和反應穩定性。 目前采用的硫化氫選擇性氧化催化劑具有不耐水汽和雜質氣等問題,導致催化劑的活性與穩定性能較差,在連續式反應工藝中該問題更為突出。因此,設計出一種在復雜條件下具有高催化活性、高硫選擇性、優異抗雜質氣體特性的針對連續式硫化氫選擇性氧化的催化劑,具有重要的應用價值。 納米碳材料因其具有獨特的表面化學性質和優異的催化性能,在硫化氫選擇性氧化中獲得廣泛研究,但由于過度活潑的活性中心和反應強放熱特征容易導致產物過度氧化成SOx。該研究團隊在前期工作的基礎上,對氮摻雜的整體式碳材料進行磷酸鹽表面修飾,在保證原有轉化率大于97%的基礎上,提高了產物的選擇性。 此外,該催化劑在包含雜質氣的反應氣氛中,仍能夠保持其優異的催化活性和穩定性。結合表征手段、動力學分析和理論計算,研究人員發現引入的磷基團與作為反應活性中心的吡啶氮位點之間存在相互作用,這種作用能夠抑制氧氣分子在活性位點上的吸附和活性,從而避免了過度氧化的發生,并提高了產物選擇性。 |