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 摘要】

太陽能驅動的界面蒸發已成為一種用于高效、清潔水生產的創新和可持續技術。現實世界的應用依賴于新型低成本、輕質和堅固的材料，這些材料可以集成到一個整體設備中，該設備能夠承受開闊水域的各種現實條件。盡管迄今為止相關研究很少，但自修復構件非常需要防止永久性故障、恢復原始功能和維持界面蒸汽發生器的使用壽命。

中國海洋大學徐曉峰教授，和劍橋大學Petri Murto教授團隊首次通過表面調制和設備制造中的簡單工藝集成自修復水凝膠，展示了具有明確結構的整體式、耐用且自漂浮的界面蒸汽發生器。淡水和鹽度范圍廣泛的鹽水（36-210 g kg-1）在 1 太陽下可實現超過 2.0 kg m-2 h-1 的高且穩定的水蒸發率。太陽能蒸發和海水淡化性能是性能最好的界面蒸汽發生器之一，并且超過了大多數由復合聚合物作為結構部件構建的設備。這項研究提供了一個視角，并強調了自修復和耐損壞材料的未來機會，這些材料可以同時提高實際應用中界面蒸汽發生器的性能、耐用性和壽命。相關論文以題為發表在《Advanced Functional Materials》上。

【主圖導讀】

團隊利用聚乙烯醇 (PVA)、海藻酸鈉 (SA) 和聚丙烯酸鈉 (PAAS) 的高度親水性、多孔性和廣泛的氫鍵網絡的優點，制備了一系列具有雙重增強網絡的復合水凝膠。由化學和物理交聯產生的動態共價鍵和非共價相互作用的存在賦予水凝膠良好的機械性能和快速自愈能力。PAAS 的適當摻入進一步提高了保水性，并導致水凝膠具有出色的耐鹽性。通過將自修復水凝膠與簡單的表面調制和設備制造相結合，首次展示了具有明確結構的整體式、耐用和自浮動界面蒸汽發生器（圖 1）。

圖1 該研究中開發的界面蒸汽發生器的示意圖和工作原理。

水凝膠制備、成分優化和自愈特性

PVA是一種水溶性合成聚合物，由于其高親水性、低毒性、生物相容性、生物降解性、良好的機械強度和易加工性，被認為是各種聚合物復合材料的合適主體材料。SA 是一種天然存在的陰離子聚合物，很容易從棕色海藻中提煉出來，它由以不同序列或嵌段排列的甘露糖醛 (M) 和古洛糖醛 (G) 單元組成。SA由于其生物相容性、無毒、低成本和溫和的凝膠化而廣泛用于許多食品和生物醫學應用。在這項研究中，PVA 被用作基質并與不同量的 SA 混合，形成一系列流體狀凝膠（物理凝膠）。沒有化學交聯的 PVA 和 SA 凝膠稱為 PVA/SA 凝膠。制備不同凝膠和水凝膠的化學機理和反應如圖 2 所示。

圖2 復合凝膠和水凝膠的制備流程圖。

為了在復合水凝膠中找到理想的 PVA 和 SA 比例以及適當膠凝所需的最小硼砂濃度，將不同體積的硼砂溶液（10 wt% 的水）加入到 PVA（10 wt% 的水中）和 SA（ 3.5 重量％在水中）溶液。在圖 3a 中，數字對應于兩個系列溶液中硼砂：PVA 和硼砂：SA 的重量比。通過具有能量色散 X 射線光譜儀的掃描電子顯微鏡 (SEM) 進行的元素映射表明 Na、B、C 和 O 在微觀結構水平上均勻分布在整個 cl-PVA/SA/PAAS 水凝膠中，表明整個水凝膠中的材料（SA 和 PAAS）和交聯點（圖 3b）。

圖3 a) PVA/SA 凝膠理想凝膠化的組分調制。b) cl-PVA/SA 水凝膠中的元素映射。c) 光學顯微鏡圖像和 d) cl-PVA/SA 水凝膠自修復特性的數碼照片。

機械和流變特性

進行了一系列單軸拉伸試驗以闡明 cl-PVA/SA 水凝膠在自愈前后的機械性能（圖 4a）。首先，將六種 cl-PVA/SA 水凝膠（不同的 PVA:SA 比例為 1:0 和從 1:5 到 5:1 以及固定加載量的硼砂）切成相同尺寸（40 × 10 × 3 毫米）。圖 4b 顯示了六個試樣的拉伸應力-應變曲線，相應的機械參數總結在圖 4c 中。

圖4 a) 拉伸試驗裝置和試樣。b) 拉伸應力-應變曲線和 c) cl-PVA/SA 水凝膠的機械性能總結。d) 拉伸應力-應變曲線和 e)自修復 cl-PVA/SA 水凝膠的機械性能總結。f) 不同自修復時間下的拉伸應力-應變曲線和 g) 自修復 cl-PVA/SA (2:1) 水凝膠的機械性能總結。在 h) 應變掃描和 i) 頻率掃描下 cl-PVA/SA (2:1) 水凝膠的 G' 和 G"。

界面蒸汽發生器的制造

三個界面蒸汽發生器（SG1、SG2 和 SG3）是利用自修復水凝膠的優勢制造的（圖 5a）。

圖5 a) 界面蒸汽發生器裝置制造工藝流程圖。b) SG1、SG2 和 SG3 中太陽能吸收器的示意圖和估計表面積。

圖6 a）界面蒸汽發生器中結構部件的示意圖和橫截面SEM圖像。b) 水凝膠隨時間的吸水率。c) 染色的 cl-PVA/SA/PAAS 水凝膠的 UV-vis-NIR 吸收光譜。d) 界面蒸汽發生器的平均表面溫度。e) 界面蒸汽發生器在 1 太陽下隨時間變化的紅外圖像。f) 在 1 個太陽下，水隨時間的質量變化。g)SG3超過9小時的長期穩定性測試。h) 純水和不同含水量的 cl-PVA/SA/PAAS 水凝膠的 DSC 曲線和 i) cl-PVA/SA/PAAS水凝膠中水的拉曼光譜和譜帶擬合。

圖7 a) 基于滲透泵效應的太陽能海水淡化示意圖。b) 1 太陽下不同 PAAS 含量的 SG3 太陽能脫鹽。c) SG3 在鹽度范圍很廣的鹽水中的水分蒸發率。d) 太陽能淡化過程中 SG3 表面的數碼照片。e) SG3 在室內環境中超過 2 個月的同步水分蒸發率和光照強度。f) 鹽水中水凝膠的脫鹽率。g) 具有廣泛鹽度的鹽水中水凝膠的失水/失水。h) 太陽能淡化前后海水的一次元素濃度和鹽度。

【總結】

總之，通過自修復聚合物水凝膠的輕松集成成功制造了整體式、耐用且自漂浮的界面蒸汽發生器，并證明其可用于高性能太陽能驅動的水蒸發和脫鹽。選定的復合聚合物作為水凝膠中的構建塊提供了設計的獨特優點，其合理性如下：i）利用豐富的動態共價和非共價鍵，通過化學和物理交聯成功形成自修復水凝膠PVA、SA 和 PAAS。它們的保水性、機械性能和自愈能力很容易通過改變材料成分的質量比來調節，從而首次開發出用于界面蒸汽發生器的自愈和耐損壞構件；ii) 表面粗糙度的調節和結構元件（太陽能吸收器和水路）的集成通過自愈過程得到了顯著簡化； iii) 優化的材料組件和合理的器件結構使整體器件中太陽能吸收、浮力、耐久性、水擴散、熱定位和耐鹽性的協同管理成為可能。結果，淡水設備在 1 個太陽下達到了 ≈2.2 kg m-2 h-1 的高且穩定的水蒸發率。由于 PAAS 誘導的復合水凝膠內的高滲透壓和離子濃度，超過 2.0 kg m-2 h-1 的可比水蒸發率保留在鹽度范圍從 36 到 210 g kg-1的鹽水中。太陽能蒸發和海水淡化性能在效率最高的界面蒸汽發生器中名列前茅，超過了大多數使用 PVA、SA 和 PAAS 作為結構部件構建的裝置。這項工作突出了使用自修復水凝膠制造堅固且耐損壞的材料平臺的巨大潛力，實現了新一代界面蒸汽發生器，這些蒸汽發生器可以自我減輕物理損傷，避免永久性故障并在各種不同的自然環境中恢復原始功能。