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 【摘要】

使用形狀記憶光子晶體制備的響應材料在可重寫光子器件、安全特征和光學涂層中具有潛在的應用。最近，英屬哥倫比亞大學Mark J. MacLachlan教授團隊通過將手性向列纖維素納米晶體 (CNC) 嵌入聚丙烯酸酯基質中，形狀記憶光子晶體熱塑性塑料 (CNC-SMP) 可以可逆地捕獲不同的顏色狀態。

在該系統中，溫度用于對形狀記憶響應進行編程，而壓力用于壓縮 CNC 手性向列組織的螺距。通過增加施加的力（≈140-230 N），結構顏色可以從紅色調整為藍色。然后，根據需要，CNC-SMP 可以通過將其加熱到玻璃化轉變溫度以上來恢復到其原始狀態。該循環可以執行 15 次以上，而不會損失任何形狀記憶行為或樣品的機械退化。此外，通過使用帶圖案的基板按壓樣品，可以將多色讀數編程到手性向列型 CNC-SMP 中，而 CNC-SMP 的玻璃化轉變溫度可以通過改變使用的單體組成在 90 °C 范圍內進行調整制備聚丙烯酸酯基質。相關論文以題為Shape-Memory Photonic Thermoplastics from Cellulose Nanocrystals發表在《Advanced Functional Materials》上。

【主圖導讀】

圖1 手性向列 CNC-SMP 的順序編程和恢復的示意圖。簡而言之，i) 將 CNC-SMP 加熱到其玻璃化轉變溫度(Tg)以上，軟化 SMP 基質；ii) 壓制軟化的 CNC-SMP 會降低嵌入的手性向列型 CNC 的螺距，改變材料的結構顏色；iii) 將材料冷卻至其 Tg以下，同時在壓力下，將 CNC-SMP 鎖定在其新構象中并捕獲著色狀態；iv) 根據需要，CNC-SMP 可以通過加熱 (T>Tg) 恢復，這允許 SMP 恢復其原始形狀和顏色。

圖2 手性向列型 CNC-SMP 的4步制備示意圖。通過水蒸發制備手性向列 g-CNC 薄膜，然后用 DMSO (SOAK1) 溶脹薄膜，單體滲透 (SOAK2)，然后熱聚合以產生手性向列型 CNC-SMP。SOAK1 = 25 mg mL-1 AIBN/DMSO 溶液，SOAK2 = 甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸甲酯、DMSO、N,N'-亞甲基雙丙烯酰胺、UPyMA、AIBN（1:0.4:0.3:0.007:0.004:0.001 摩爾比）。

圖1 具有可逆可見顏色的手性向列型 CNC-SMP 的表征。a) 施加機械應力時 CNC-SMP 發生的情況的示意圖。b-e) 在 b) 0 N、c) 140 N、d) 180 N 和 e) 230 N 處壓制的 CNC-SMP 的照片。f) 壓制的 CNC-SMP 的歸一化 UV-vis 吸收光譜†；λmax = 493、576 和 719 nm（從左到右）。g) 壓制的 CNC-SMP 的歸一化圓二色光譜†；λmax = 458、567 和 705 nm（從左到右）。比例尺 = 1 厘米。

圖2 CNC-SMP 在 200 N 壓力下的循環性能。a-e) 手性向列 CNC-SMP 復合材料的圖像 a) 壓制前，b) 第三次壓制，c) 從第八次周期恢復，d) 壓制到第十一次周期和 e) 從第十五次周期恢復。f) 繪制 CNC-SMP 在 15 個周期內按下和恢復狀態的平均 RGB 值的圖表。g) 繪制了 CNC-SMP 在 15 個周期內按下和恢復狀態的面積變化的圖表。h,i) CNC-SMP 復合材料在 h) 壓制狀態（第 11 次循環）和 i）恢復狀態（第 15 次循環）中的顏色分布的圖形表示。比例尺 = 1 厘米。

圖3 CNC-SMP 復合材料印有加拿大鎳的圖像，a) 未壓制，b) 壓制和 c) 恢復。d) 用于壓印的鎳的圖像。比例尺 = 1 厘米。

【總結】

該團隊制備了一種手性向列型 CNC-SMP 來生產具有形狀記憶的熱塑性塑料，這與可見顏色的可逆變化有關。CNC-SMP 的光學性能通過反射光學顯微鏡、紫外-可見光譜和 CD 光譜表征，而 2D-XRD 用于研究微觀結構。當 CNC-SMP 被加熱到高于其 Tg并被壓縮時，顏色會隨著壓力的增加從紅色變為綠色到藍色，這是由于在施加機械應力時手性向列組織的螺距被壓縮。該過程可以執行 15 次以上，而不會損失任何形狀記憶行為或樣品的機械退化。此外，通過使用帶圖案的基板按壓樣品，可以將多色讀數編程到手性向列 CNC-SMP 中。制備具有可逆可見顏色和手性向列形狀記憶的手性向列型 CNC-SMP 的能力增加了不斷增長的響應光子晶體復合材料庫。這些反應靈敏的形狀記憶熱塑性塑料可能具有作為溫度指示器、壓力傳感器和智能包裝的潛在應用。

參考文獻：

doi.org/10.1002/adfm.202103268