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 各向異性的引入是將刺激響應性聚合物水凝膠開發成智能設備的關鍵步驟。在這些各向異性材料中，具有定向結構的水凝膠引起了極大的關注。然而，大多數定向水凝膠是通過將納米填料或微通道與外部場對齊來制造的。寧波大學與華南理工大學合作報告了一種簡便的方法來制造具有定向聚合物鏈的溫度和 pH 值雙響應水凝膠。基于聚（丙烯酸）（PAAc）和聚（丙烯酰胺）（PAAm）的水凝膠互穿網絡（IPN），可以形成溫度和 pH 可切換的氫鍵（H 鍵）。兩個聚合網絡依次合成，這允許在初級 PAAm 網絡上施加拉伸力，并通過次級 PAAc 網絡的光聚合“記住”取向。由于排列的聚合物鏈和定向的 H 鍵，所獲得的凝膠（即 PINSIA）表現出響應溫度和 pH 值的各向異性體積相變。由于光聚合產生的雙層結構，這兩層，即PINSIA凝膠的底層和頂層的內應力方向是垂直的，當剪成窄條時驅動凝膠形成螺旋。此外，螺旋結構可以通過改變凝膠條的切割角度和寬度來編程，并通過切換 pH 和溫度進行調節。

流程1： (a) PINSIA Gel 的合成路線；(b) PAAm 凝膠、拉伸 PAAm 凝膠、PINSIA 凝膠底部和頂層的微結構示意圖。

圖1. (a) PINSIA凝膠樣品制備過程照片；(b) PAAm 凝膠、PINSIA-3 凝膠底部和頂部表面的 SEM 圖像；(c) IPN、PINSIA-2 和 PINSIA-3 水凝膠的 2D-SAXS 模式。

圖 3. PINSIA 水凝膠的各向異性溶脹特性：(a) 方形凝膠樣品切割方向示意圖；(b) PINSIA-3凝膠在不同溫度和pH值下的各向異性形狀變化；(c) 和 (d) PINSIA 凝膠各向異性溶脹的動力學；(e) PINSIA 凝膠各向異性溶脹的可逆性通過冷卻/加熱和 (f) 增加/降低 pH 值循環。

圖 4. PINSIA-3 凝膠的溫度和 pH 誘導的各向異性二維變形。

圖 5. PINSIA-3 水凝膠的螺旋變形：(a) 切割角 (α) 示意圖；(b) 圓柱螺旋和 (c) 扭曲螺旋示意圖；(d)以不同角度切割的凝膠條 (w = 2.0 mm) 的配置；（比例尺：5 毫米）（e）和（f）無量綱半徑和無量綱節距與切割角的關系圖，其中負值和正值分別表示右手和左手螺旋。

圖 7. PINSIA-3 凝膠的溫度和 pH 誘導的螺旋變形：(a) 將螺旋扭曲成凝膠條的圓柱形螺旋，α = 45°，w = 2.0 mm；(b) 將圓柱螺旋打開為 α = 22.5° 和w = 2.0 毫米的封閉圓柱螺旋。PINSIA-3 凝膠的 pH 誘導螺旋變形：(c) 將螺旋扭曲成凝膠條的圓柱形螺旋，α = 45°，w = 2.0 mm；(d) α = 22.5° 和w = 2.0 mm 的開放圓柱螺旋變為封閉圓柱螺旋；(e) 和 (f) V 形和 X 形多螺旋及其變形，每個螺旋的α = 45° 或 135° 和w = 2.0 mm。

相關論文以題為Biomimetic Self-Deformation of Polymer Interpenetrating Network with Stretch-Induced Anisotropicity發表在《Chemistry of Materials》上。通訊作者是寧波大學趙傳壯副教授與華南理工大學Kaojin Wang。

參考文獻：

doi.org/10.1021/acs.chemmater.1c02639