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開發可修復粘附力的非溶脹水凝膠對于提高生物電子-組織界面信號傳輸的準確性和穩定性至關重要。最近，哈爾濱工業大學化工與化學學院齊殿鵬領導的研究小組將疏水性聚乙烯醇縮丁醛（PVB）引入聚丙烯酸（PAA）基水凝膠，疏水性PVB可以有效地減少水的滲透，并且不會限制水凝膠的粘附基團遷移至組織界面。所制備的水凝膠對組織的粘附強度達到211.4 kPa，溶脹比僅為1.2。

圖1 （A）非溶脹水凝膠粘附強度對比圖。（B）交聯度阻礙水凝膠粘附基團向組織界面遷移的示意圖。（C）疏水基團阻礙水凝膠粘附基團向組織界面遷移的示意圖。（D）PVB不限制粘附基團向組織界面遷移的示意圖

為了使水凝膠與組織表面形成可修復的粘附力，研究者在水凝膠中引入含有巰基的殼聚糖接枝N-乙酰基-L-半胱氨酸（CS-NAC），巰基可與組織形成動態二硫鍵（S–S），S–S鍵的自修復特性使水凝膠具有修復粘附力的能力，并且在八個周期的粘附剝離試驗后，粘附強度保持在70 kPa以上（圖2）。

圖2 八個周期的粘附剝離試驗后，界面韌性和粘附強度的變化

此外，按需分離對水凝膠至關重要，因為這可以立即重新定位錯位的電極、在手術期間移除臨時電極（通常超過幾個小時）以及移除長期植入的電極（從幾天到幾周）。這就需要水凝膠在不同時間尺度上實現按需和良性分離。使用含有氯化鈉和谷胱甘肽的分離溶液可以打破動態S-S鍵，以實現其在不同時間尺度上的按需良性分離（圖3）。

圖3 （A）水凝膠即時粘附后的按需分離。（B）水凝膠植入體內14天后的按需分離

最后，作為概念證明，研究者利用咖啡環效應、光刻、電鍍和預拉伸策略在PAACP上集成了神經微電極陣列和應變傳感器，以制造雙功能組織界面生物電極（BTIB）。

將BTIB按壓在組織表面10 s后即可形成粘附，通過刺激坐骨神經，誘導肌肉產生動作電位（圖4A-C），BTIB可以準確記錄組織的肌電信號（EMG）和形變信號（圖4D-E），表明BTIB能夠穩定粘附在動態組織表面，并準確記錄肌電圖和組織運動信息。同時，通過EMG均方根的擬合曲線以及形變擬合曲線成功監測組織疲勞狀態（圖4F-H）。此外，將粘附電極植入大鼠皮下肌肉14天后，它仍然可以準確記錄EMG和組織形變（圖4I-K），表明BTIB具有穩定的粘附能力和電學性能。這些結論進一步驗證了該電極在生理疾病的長期監測和診斷中具有重要的應用前景。

圖4（A）BTIB粘附在大鼠皮下肌肉上的照片。（B）和（C）電刺激后大鼠踝關節運動的照片（θ0=40°和θ1=82°）。電刺激坐骨神經后由BTIB同時采集的EMG（D）和物理信號（E）。（F）EMG RMS和擬合曲線（C4是神經電極上的第四通道）。（G）C1、C2、C3、C4和（H）物理信號擬合曲線。（I）BTIB長期植入大鼠皮下肌肉的示意圖。（J）植入0天后記錄EMG和物理信號。（K）植入14天后記錄EMG和物理信號。

該項研究以“Non-swelling Hydrogel with Regenerable High Wet Tissue Adhesion for Bioelectronic”為題發表在《Advanced Materials》上。該研究得到國家自然科學基金委、黑龍江省自然科學基金、HIT跨學科研究基金、蘇州大學智能納米材料與環保檢測技術國際研究中心項目的支持。

該工作是哈爾濱工業大學齊殿鵬教授團隊近年來在水凝膠粘合劑與柔性生物電子器件的研究中取得的新進展之一，團隊致力于粘附柔性生物電極、植物健康監測、柔性壓力傳感、可穿戴電化學傳感器等領域的應用研究。近年來在Adv. Mater.，Adv. Funct. Mater.，Environ. Sci. Technol.，ACS Materials Lett.，ACS Appl. Mater. Interfaces和Nanoscale等期刊發表多篇相關論文。