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利用可再生能源驅(qū)動電解水制氫被認為是實現(xiàn)“碳中和”目標的重要手段之一。在眾多電解水技術中，陰離子交換膜電解水（AEMWE）制氫技術在氫氣純度、電解效率、制氫速率、冷啟動時間等方面具有優(yōu)勢，同時可以擺脫催化電極及槽體對貴金屬的依賴。目前，3d過渡金屬基電催化劑在堿性電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。然而，在工業(yè)級電流密度條件下，這類催化劑的長期穩(wěn)定性仍然是領域內(nèi)的重要挑戰(zhàn)。

圖片說明：氧氣等離子體處理材料局域結構變化示意圖

針對上述問題，研究團隊創(chuàng)新性地采用高功率氧等離子體處理技術，精確調(diào)控了CoFe雙金屬普魯士藍類似物（PBA）析氧催化劑的局域原子近程結構：在保留PBA晶體結構框架的同時，通過破壞局域氰基配體并引入氧原子，成功構建了Co-O-Fe的結構基元，進而將析氧反應路徑從傳統(tǒng)的吸附物演化反應機制（AEM）調(diào)節(jié)為動力學更優(yōu)的晶格氧氧化反應機制（LOM）。

研究團隊進一步利用同步輻射及原位譜學表征技術證明了局域Fe與Co位點之間的協(xié)同作用機制，即電子由Co-O-Fe結構基元向Fe位點轉(zhuǎn)移，進而促進了高價態(tài)Co活性中心形成，同時有效避免Fe位點過度氧化而溶解失活。氧等離子體處理后的PBA催化劑在工業(yè)級電流密度下表現(xiàn)出優(yōu)異的析氧反應活性和長期運行穩(wěn)定性，在電流密度為1 A cm?²時，僅需276 mV的過電位；用該催化劑為陽極材料組裝的AEMWE制氫系統(tǒng)僅需1.76 V便可達到1.0 A cm?²的制氫電流密度，并能持續(xù)運行超250 h而無明顯衰減。這項工作克服了傳統(tǒng)非貴金屬催化劑在工業(yè)級電流密度下穩(wěn)定性差的難題，為平衡催化劑活性和穩(wěn)定性的材料結構設計提供了新的思路。