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光驅(qū)動(dòng)甲烷直接轉(zhuǎn)化為甲酸是將甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品并促進(jìn)可持續(xù)發(fā)展的一種前景廣闊的方法。然而，由于甲烷到甲酸涉及復(fù)雜的中間體，這一過程仍然具有挑戰(zhàn)性。

研究人員設(shè)計(jì)了一種以鉑活性位點(diǎn)修飾的三氧化鎢基光催化劑，通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程促進(jìn)氧活化，產(chǎn)生更多的活性氧物種，從而實(shí)現(xiàn)甲烷到甲酸的高效轉(zhuǎn)化。通過比較鉑單原子和純的三氧化鎢，他們發(fā)現(xiàn)負(fù)載鉑納米顆粒表現(xiàn)出更高的甲烷轉(zhuǎn)化速率和更高的甲酸產(chǎn)物選擇性。鉑納米粒子可以促進(jìn)氧氣吸附和活化，通過促進(jìn)光生載流子分離，實(shí)現(xiàn)氧氣解離。而通過提高溶液中的質(zhì)子濃度，可以提供足夠的質(zhì)子，從而降低羥基自由基形成勢(shì)壘，最終通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程促進(jìn)羥基自由基形成。

在該反應(yīng)體制中，研究人員設(shè)計(jì)的鉑-三氧化鎢基光催化劑穩(wěn)定性優(yōu)異，可以實(shí)現(xiàn)17.7毫摩爾每克的甲酸產(chǎn)率，其甲酸產(chǎn)物的選擇性為84%。

相關(guān)論文信息：

https://doi.org/10.1021/jacs.4c12758