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針對高電壓鋰離子電池正極/電解液界面活性氧物種與自由基攻擊引發的電解液分解難題，研究團隊開創性提出活性氧與自由基清除策略，首次揭示高電壓下層狀氧化物正極界面活性氧物種生成機制，并基于仿生原理開發出自由基捕獲型粘結劑（Energy Environ. Sci. 2019,12, 273-280；J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 18041；圖1），從而實現了電極界面穩定性的大幅提升。 

        圖1 抗老化粘結劑的工作機制示意圖

憑借高的理論比容量，硅基電極成為下一代高比能鋰離子電池的理想負極，吸引了越來越多的關注。然而，硅基電極在循環過程中巨大的體積變化所帶來的快速容量衰減仍然是一個巨大的挑戰。針對這一挑戰，團隊從調控電極內部粘結劑凝聚態結構方面出發，開發了多種電極粘結劑（圖2），揭示了粘結劑多維結構對電極電化學性能的改善機制，為高性能粘結劑的開發提供了新思路。針對硅基電極面臨的性能提升瓶頸，發展了仿蛛絲蛋白分級結構粘結劑，通過調控粘結劑晶區-非晶區雜化結構大幅提升了粘結劑的機械模量和彈性，有效抑制了硅基電極的過度體積膨脹，穩定了電極內部電子傳輸網絡和固態電解質界面結構，大幅改善了納米硅和硅碳負極的電化學性能（Adv. Mater. 2023, 35, 2303312）；受貽貝足絲結構的啟發，團隊將高模量水系聚合物與高彈態低分子量橡膠通過共價鍵交聯，原位構筑了硬-軟段協同增效粘結劑。該粘結劑結構設計有助于形成互穿結構的粘結劑凝聚態結構，有效平衡粘結劑的機械模量與彈性模量，有助于實現硅碳電極在長循環過程中的結構完整性和優異的循環穩定性（Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2302411）；受肌腱腱鞘啟發，開發了水溶性雙網狀粘結劑，得益于其超分子雜化網絡而具有良好的粘結性能、較高的力學性能和良好的自修復能力，有效緩解了硅基電極的體積膨脹，并原位構筑了富含Li₃N/LiF的固態電解質層，提高了硅電極的循環穩定性（Nano-Micro Lett.2022, 14, 87）。  

         圖2 開發的高比容量硅基電極粘結劑的結構設計示意圖      

鋰硫電池因其高能量密度，被廣泛認為是最有前途的下一代儲能器件之一。針對高比容量硫基正極面臨的巨大體積變化和循環過程中的多硫化物穿梭造成的快速容量衰減問題，團隊開發了類似骨骼肌結構的響應/限制雙網絡結構粘結劑。該體系具有優異的機械性質和多硫化物的捕獲能力，可有效穩定電極內部電子傳輸網絡、抑制多硫化物穿梭效應，實現了低粘結劑用量下硫基電極優異的電化學性能（ACS Energy Lett. 2023, 8, 3733-3741；圖3）。

        圖3 高比容量硫基電極雙網絡粘結劑功能示意圖          

硫化物電解質膜技術的全固態鋰電池被認為是最具潛力的下一代鋰電池體系之一。干法電極/硫化物電解質膜制造技術，因其環保、經濟效益高、利于制備厚電極等優勢，受到產業界和學術界的高度關注。然而，現今主流無溶劑工藝主要基于聚四氟乙烯粘結劑的成纖化，存在粘結性不佳、機械性能差、還原穩定性不足等劣勢。團隊利用熔融黏結技術，使用熱塑性聚酰胺粘結劑，開發出具有優異柔韌性的超薄硫化物固態電解質膜（厚度 ≤ 25 μm），具有優異的力學性能、離子電導率（2.1 mS/cm）以及應力耗散特性，可以有效抑制電池內部應力不均導致的機械失效（Adv. Mater. 2024, 36, 2401909；圖4）。  

     圖4 干法電極制備工藝及超薄硫化物電解質膜示意圖          

目前，粘結劑技術體系已形成完整知識產權布局，相關成果入選國家"十四五"能源領域科技創新規劃重點突破技術，為下一代高能量密度鋰電池產業化奠定關鍵的材料基礎。