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ACS Catal. 生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化新突破：超快合成PtCoCe三元催化劑實現(xiàn)糠醛高值化

文章來源：更新時間：2025-05-09 10:12:30

隨著化石資源日漸枯竭，開發(fā)可再生生物質(zhì)資源制備高附加值化學(xué)品成為全球關(guān)注焦點。糠醛作為木質(zhì)纖維素的關(guān)鍵平臺分子，其催化氫解制備1,5-戊二醇（1,5-PeD）的路徑極具工業(yè)價值。1,5-PeD不僅是聚酯、聚氨酯等高端材料的重要單體，更在醫(yī)藥中間體合成中占據(jù)關(guān)鍵地位。然而，傳統(tǒng)鈷基催化劑面臨活性位易氧化失活、目標產(chǎn)物選擇性不足（普遍低于50%）及制備工藝復(fù)雜等瓶頸，嚴重制約其產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用。如何在溫和條件下實現(xiàn)呋喃環(huán)定向開環(huán)與活性氫精準調(diào)控，成為該領(lǐng)域亟待突破的技術(shù)難題。

浙江大學(xué)、北京化工大學(xué)與武漢大學(xué)聯(lián)合團隊創(chuàng)新性地采用超快速焦耳加熱技術(shù)（CTS），在30秒內(nèi)實現(xiàn)600℃的瞬時升降溫循環(huán)，成功制備出PtCoCe三元復(fù)合氧化物催化劑。該技術(shù)通過將硝酸鈷、硝酸鈰、鉑前驅(qū)體與造孔劑維生素C固態(tài)研磨后，在氮氣氛圍中實施毫秒級溫度沖擊，有效抑制金屬顆粒團聚并誘導(dǎo)產(chǎn)生豐富的氧空位。與傳統(tǒng)共沉淀法相比，CTS制備的催化劑比表面積提升2.3倍，形成分級介孔-大孔結(jié)構(gòu)，為反應(yīng)物擴散與活性位點暴露創(chuàng)造了理想條件。X射線吸收譜（EXAFS）證實，鈰元素的引入使催化劑中鈷以Co²?形式穩(wěn)定存在，而鉑的摻入顯著增強了氫活化能力。

在170℃、3 MPa氫氣條件下，該催化劑實現(xiàn)糠醛轉(zhuǎn)化率99.3%、1,5-PeD選擇性59.2%的突破性性能，時空產(chǎn)率達8.03 mmol·g?¹·h?¹，較文獻最優(yōu)值提升25%。結(jié)合原位表征與理論計算，團隊揭示了"氧空位-活性位"協(xié)同作用機制：鉑納米顆粒高效解離氫氣產(chǎn)生活性氫物種，通過氧空位快速遷移至Co²?位點；Co²?作為Lewis酸位點精準吸附呋喃醇中間體，誘導(dǎo)C?-O?鍵特異性斷裂，而表面羥基（Brønsted酸）則調(diào)控加氫深度。這種雙功能協(xié)同作用使副反應(yīng)路徑被有效抑制，1,4-戊二醇等副產(chǎn)物比例降至12%以下。

該催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，經(jīng)歷5次反應(yīng)循環(huán)后通過400℃短時焦耳處理即可恢復(fù)98%初始活性，連續(xù)9次再生后仍保持56.5%的選擇性。這種"即用即再生"特性大幅降低工業(yè)應(yīng)用成本，為生物質(zhì)連續(xù)化生產(chǎn)提供了可靠解決方案。研究團隊正與化工企業(yè)合作開展中試試驗，并探索該催化體系在木質(zhì)素解聚、呋喃二甲酸加氫等反應(yīng)中的普適性。此項突破不僅為生物質(zhì)高值轉(zhuǎn)化提供了新范式，更為設(shè)計多功能金屬氧化物催化劑開辟了新思路。

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