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化石燃料和生物質(zhì)的不完全燃燒產(chǎn)生的黑碳?xì)馊苣z是大氣細(xì)顆粒物的關(guān)鍵組分，在多維度環(huán)境系統(tǒng)中具有重要影響，不僅降低區(qū)域空氣質(zhì)量、加劇呼吸道疾病風(fēng)險(xiǎn)，還通過(guò)吸收太陽(yáng)輻射改變大氣能量平衡，成為繼二氧化碳之后的第二大氣候變暖貢獻(xiàn)因子。其在能源動(dòng)力領(lǐng)域表現(xiàn)為發(fā)動(dòng)機(jī)積碳現(xiàn)象，即由于未充分燃燒產(chǎn)生的碳微粒沉積會(huì)顯著降低燃燒效率，并加速發(fā)動(dòng)機(jī)部件磨損。

盡管學(xué)界已建立對(duì)黑碳?xì)馊苣z環(huán)境危害的系統(tǒng)認(rèn)知，但關(guān)于其成核機(jī)制的核心科學(xué)問(wèn)題仍未解決，如從氣態(tài)前驅(qū)體向顆粒相轉(zhuǎn)變的動(dòng)態(tài)演化路徑，特別是臨界成核階段的分子界面反應(yīng)機(jī)制。這一基礎(chǔ)研究瓶頸制約著污染控制技術(shù)創(chuàng)新、環(huán)境治理策略優(yōu)化，以及大氣化學(xué)-云物理-氣候模型等多學(xué)科交叉領(lǐng)域關(guān)鍵界面過(guò)程的精準(zhǔn)解析。

該研究團(tuán)隊(duì)在近期研究中發(fā)現(xiàn)，燃燒中持久性自由基反應(yīng)可以產(chǎn)生共價(jià)團(tuán)簇中間體以及黑碳?xì)馊苣z顆粒。此次工作中，研究人員所提出的RSRC黑碳?xì)馊苣z成核新機(jī)制，通過(guò)自由基鏈反應(yīng)實(shí)現(xiàn)分子團(tuán)簇的共價(jià)鍵合生長(zhǎng)，強(qiáng)調(diào)共價(jià)團(tuán)簇在黑碳?xì)馊苣z形成過(guò)程中的重要性，與傳統(tǒng)黑碳?xì)馊苣z顆粒形成理論形成鮮明對(duì)比。傳統(tǒng)理論認(rèn)為，黑碳?xì)馊苣z顆粒成核主要依賴多環(huán)芳烴的物理堆疊或弱化學(xué)締合。

RSRC機(jī)制的建立，為黑碳?xì)馊苣z顆粒的初始成核過(guò)程提供了新的分子層面的機(jī)理闡釋?zhuān)矠槿紵谔細(xì)馊苣z顆粒物的多尺度模擬奠定了關(guān)鍵理論基礎(chǔ)。

相關(guān)論文信息：

https://doi.org/10.1073/pnas.2503292122