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【Angewandte】非貴金屬光催化制氫新突破：手性 COF 表面固定 Co(salen) 實現高效內層電子轉移

文章來源：新能源網更新時間：2025-05-22 15:21:30

研究背景

光催化制氫是一種將太陽能轉化為可持續能源的有前景的策略。單一位點光催化劑因其明確的結構和空間隔離的活性位點而備受關注，但目前常用的貴金屬（如鉑、鈀、金）催化劑成本高昂，限制了其實際應用。因此，開發基于地球豐富金屬（如銅、鈷、鋅、鎳）的單一位點光催化系統成為研究重點。二維共價有機框架（2D COFs）因其優異的半導體特性（如寬光譜吸收、低激子解離能和延長的電荷分離壽命）而成為光催化制氫的有潛力的材料。然而，將分子催化劑集成到COFs中仍面臨穩定性與活性之間的權衡。

研究內容

近日，復旦大學郭佳、周婷團隊在Angewandte Chemie International Edition期刊上發表了題為“Enantioselective Immobilization of Nonprecious Metal Complexes on Chiral Covalent Organic Frameworks for Improved Single-Site Photocatalytic Hydrogen Evolution”的論文。提出了一種手性誘導合成方法，通過將手性鈷基分子催化劑（Co(salen)）與手性β-酮亞胺連接的共價有機框架（COF）進行對映體選擇性固定，實現了高效的單一位點光催化制氫。研究團隊通過手性誘導合成了一種具有全局構象手性的微孔COF（TpPa），并利用其表面與Co(salen)的對映體相互作用，實現了Co(salen)在COF表面的固定，同時誘導了COF連接體的烯胺-亞胺互變異構。這種對映體組合不僅增強了Co(II)的還原性，還促進了內層電子轉移，從而顯著提高了光催化制氫性能。

文章亮點

對映體選擇性固定策略：通過手性COF與手性Co(salen)的對映體組合，實現了分子催化劑在COF表面的高效固定，避免了傳統非共價固定方法中催化劑易流失的問題。
顯著提升的光催化性能：對映體組合的COF/Co(salen)復合材料在可見光下展現出高達5.70 mmol g?¹ h?¹的制氫速率，遠高于其他非貴金屬基光催化劑。
結構與性能的協同優化：通過理論計算和實驗驗證，發現對映體組合誘導的烯胺-亞胺互變異構能夠增強Co(II)中心的還原性，并促進內層電子轉移，從而提高光催化效率。
長期穩定性：在12小時的循環光催化實驗中，對映體組合的COF/Co(salen)復合材料表現出優異的穩定性，幾乎沒有Co(salen)從COF表面脫落。
創新的單一位點設計：利用手性2D COF作為平臺，實現了分子催化劑的對映體選擇性整合，為設計新型單一位點光催化劑提供了新的思路。

文獻來源

X. Huang, W. Xie, T. Xu, et. al., Enantioselective Immobilization of Nonprecious Metal Complexes on Chiral Covalent Organic Frameworks for Improved Single-Site Photocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed., 2025, e202509095.

鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202509095

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