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研究思路

      在之前的工作中，張文禮教授課題組發現對生物質前驅體進行預處理的方法能提高其衍生硬炭負極的平臺容量。通過對前驅體的結構進行調控，能夠得到具有大閉孔體積的硬炭負極。這些孔隙在高溫下難以閉合，形成的閉合孔隙較少，從而降低了平臺容量。利用刻蝕劑處理前驅體，能夠得到不同孔隙特征的前驅體材料，不同的孔隙影響了閉孔的形成，因此選擇性地進行前驅體結構調控，能夠得到孔隙更容易閉合的硬炭負極。

     本文利用氫氧化鈉作為刻蝕劑，選擇性地低溫刻蝕竹纖維中部分的木質素和半纖維素。選擇性的刻蝕破壞了竹子緊密的木質纖維素結構，提高了竹纖維中的纖維素含量。竹纖維的纖維素含量提高可以提高硬炭的有序度，有利于在高溫碳化下封閉開放的空隙，從而制備出高封閉孔體積的硬炭。結果表明，經過優化的硬炭的封閉孔體積產生巨大的提升。在電化學性能方面與直接炭化竹子制備的硬炭BHC相比，BHC5的平臺容量提高了88 mAh g⁻¹。這種預處理策略可以擴展到制備一系列高封閉孔體積的生物質硬炭負極材料。

為了獲得硬炭閉孔結構參數以及明確硬炭內部閉孔與其電極電化學性能的構效關系，本研究采用小角X射線散射技術(SAXS)分析了木質素衍生硬炭閉孔的特征。實驗發現，不同的木質素衍生硬碳具有顯著不同的微觀結構。在散射矢量0.1 Å⁻¹處存在一個肩峰對應的是硬炭中的納米孔，這是典型的閉孔炭的特征，肩峰處對應的Q值越小說明閉孔的直徑越大。研究人員進一步通過對散射曲線的擬合計算得到了閉孔直徑、孔徑分布等相關參數。

廣東工業大學碩士研究生黃宗毅為本論文第一作者，廣東工業大學輕工化工學院邱學青教授、張文禮教授為本文的共同通訊作者，國家蛋白質科學研究（上海）設施BL19U2線站為本工作提供了SAXS機時支持。